Composites of LSCF($La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-\delta}$ and CGO(gadolinium doped ceria) is an efficient candidate cathode material with CGO electrolytes. In this study, LSCF with exact perovskite structure was synthesized by using solid state reaction(SSR) method. The optimized temperature to synthesize $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-\delta}$ with rhombohedral structure. was $1100^{\circ}C$. The polarization resistance of the LSCF/CGO(50:50 wt.%) was smaller than those of other composite cathodes. The analysis of the EIS data of LSCF/CGO suggests that the diffusion and adsorption-desorption of oxygen can be the key process in the cathodic reaction of SOFC using LSCF/CGO as cathode material.
$Gd_2O_3$-doped $CeO_2$ (GDC) and $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3$ (LSCF) composite cathode materials were prepared in order to be applied to intermediate-temperature solid oxide fuel cells. The electrochemical polarization was evaluated using ac impedance spectroscopy involving geometric restriction at the interface between an ionic electrolyte and a mixed-conducting cathode. In order to optimize the cathode composites applicable to a GDC electrolyte, the cathode composites were evaluated in terms of polarization losses with regard to a given electrolyte, i.e., GDC electrolyte. The polarization increased significantly with decreasing temperature and was critically dependent on the compositions of the composite cathodes. The optimized cathode composite was found to consist of GDC 50 wt% and LSCF 50 wt%; the corresponding normalized polarization loss was calculated to be 0.64 at $650^{\circ}C$.
중간온도$(700\~800^{\circ}C)$형 고체산화물 연료전지(solid oxide filet cells)의 양극재료로 이용을 목표로 $Gd_{0.8}Ca_{0.2}Co_{1-x}Fe_xO_3,\;(x=0.0\~0.5)$ 분말을 합성하고 이의 열적 안정성, 전도특성을 조사하였다. 또한 이를 CGO(Cerium-Gadolinium Oxide) 전해질 디스크에 부착하여 양극특성을 조사하였다. 양극재료를 구연산 법에 의하여 $800^{\circ}C$에서 하소하여 분말을 합성하였을 때, Fe의 함량에 상관없이 모두 페롭스카이트 단일상을 얻을 수 있었다. 합성분말의 열적 안정성을 측정하였는데, Fe의 함량이 적을수록 열적 안정성이 열악하여 x=0.0인 시료는 $1300^{\circ}C$에서 분해되었다 그러나 Fe이 치환된 재료의 경우에는 $1400^{\circ}C$까지 분해현상은 없었으나 $1300^{\circ}C$ 근처에서 용응되는 현상이 관찰되어 양극층의 접착온도를 $1300^{\circ}C$ 이하로 설정해야 함을 알았다. $Gd_{0.8}Ca_{0.2}Co_{1-x}Fe_xO_3,\;(x=0.0\~0.5)$로 반쪽전지를 제작하여 $800^{\circ}C$ 공기중에서 전지를 가동하며 양극의 산소환원 반응에 대한 활성을 조사한 결과 조성에 상관없이 $La_{0.9}Sr_{0.1}MnO_3$보다 우수한 활성을 가졌고, $x=0.0\~0.5$인 전극중에서는 x=0.2일 때 가장 좋은 양극특성을 보였다. 이와 같이 x=0.2인 경우에 가장 우수한 활성을 갖는 이유를, Fe의 함량이 많은 경우는 열적 안정성이 우수하나산소환원 반응에 대한 활성은 감소하므로 x=0.2에서 열적 안정성과 활성 사이에 최적의 trade-off가 나타남으로 설명하였다. x=0.2인 시료의 전기 전도도를 직류 4단자법에 의하여 측정하였을 때 $800^{\circ}C$에서 51 S/cm의 값을 나타내었고, 교류 2단자법으로 측정한 이온 전도도는$800^{\circ}C$에서 $6.0\times10^{-4}S/cm$의 값을 나타내었다. 즉 이 물질은 혼합 전도체로서 전극의 전 표면이 반응의 활성점으로 작용할 가능성이 있고, 이로부터 이들이 $La_{0.9}Sr_{0.1}MnO_3$보다 우수한 양극활성을 갖는 이유를 설명할 수 있었다.
In this paper, investigations of thick film $La_{0.75}Sr_{0.25}Ga_{0.8}Mg_{0.16}Fe_{0.04}O_{3-{\delta}}$ (LSGMF) cells fabricated via spin coating on either NiO-YSZ anode or $La_{0.7}Sr_{0.3}Ga_{0.6}Fe_{0.4}O_3$ (LSGF) cathode substrates are presented. A La-doped $CeO_2$ (LDC) layer is inserted between NiO-YSZ and LSGMF in order to prevent reactions from occurring during co-firing. For the LSGF cathode-supported cell, no interlayer was required because the components of the cathode are the same as those of LSGMF with the exception of Mg. An LSGMF electrolyte slurry was deposited homogeneously on the porous supports via spin coating. The current-voltage characteristics of the anode and cathode supported LSGMF cells at temperatures between $700^{\circ}C$ and $850^{\circ}C$ are described. The LSGF cathode supported cell demonstrates a theoretical OCV and a power density of ~420 mW $cm^2$ at $800^{\circ}C$, whereas the NiO-YSZ anode supported cell with the LDC interlayer demonstrates a maximum power density of ~350 mW $cm^2$ at $800^{\circ}C$, which decreased more rapidly than the cathode supported cell despite the presence of the LDC interlayer. Potential causes of the degradation at temperatures over $700^{\circ}C$ are also discussed.
고체산화물연료전지(SOFC)는 청정에너지기술로써 화학에너지를 전기에너지로 직접 전환한다. SOFC는 열병합발전과 결합하여 80%이상의 효율을 올릴 수 있으며 천연가스와 바이오가스 등 연료에 대한 융통성이 폴리머전해질막연료전지(PEMFC)보다 높다. YSZ전해질과 함께 SOFC에 주로 채용되는 공기극 재료는 아직까지 Sr이 첨가된 $LaMnO_3$(LSM)이다. LSM 이외에, 혼합전도성을 가지는 페로브스카이트로서 Sr첨가 $LaCoO_3$(LSCo), $LaFeO_3$(LSF), $LaFe_{0.8}Co_{0.2}O_3$(LSCF)는 공기극 임피던스가 LSM에 비해 현저히 낮아 연구가 증가하고 있다. 그러나 SOFC전극의 소결온도에서 YSZ과 고체반응을 일으키는 문제점과 열팽창 계수가 YSZ와 격차가 크게 나는 문제점 때문에 전극 제조가 복잡하다. 따라서 전해질과의 화학적 안정성 및 유사한 열팽창계수(TEC)를 가지면서 우수한 전기화학활성을 제공하는 것이 해결해야할 중요한 문제로 남는다.
The optimal fabrication conditions for $Gd_{0.1}Ce_{0.9}O_{2-{\delta}}$(GDC) buffer layer and $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ (LSCF) cathode on 1mol% $CeO_2-10mol%\;Sc_2O_3$ stabilized $ZrO_2$ (CeScSZ) electrolyte were investigated for application of IT-SOFCs. GDC buffer layer was used in order to prevent undesired chemical reactions between LSCF and CeScSZ. These experiments were carried out with $5{\times}5cm^2$ anode supported unit cells to investigate the tendencies of electrochemical performance, Microstructure development and interface reaction between LSCF/GDC/CeScSZ along with the variations of GDC buffer layer thickness, sintering temperatures of GDC and LSCF were checked, respectively. Electrochemical performance was analyzed by DC current-voltage measurement and AC impedance spectroscopy. Microstructure and interface reaction were investigated by scanning electron microscopy (SEM) and energy dispersive spectroscopy (EDS). Although the interfacial reaction between these materials could not be perfectly inhibited, We found that the cell, in which $6{\mu}m$ GDC interlayer sintered at $1200^{\circ}C$ and LSCF sintered at $1000^{\circ}C$ were applied, showed good interfacial adhesions and effective suppression of Sr, thereby resulting in fairly good performance with power density of $0.71W/cm^2$ at $800^{\circ}C$ and 0.7V.
본 논문에서는 SOFC 금속연결재로서 Crofer22APU를 적용하고자 표면에 전도성 산화막($La_{0.8}Sr_{0.2}CoO_3$)을 습식코팅 후, SOFC 작동환경에서 산화거동, 전기적 특성변화 및 미세구조 변화를 관찰하였다. 코팅 전 샌드블러스트 장치를 이용한 Crofer22APU 표면처리를 통하여 코팅막/금속의 접합특성을 개선시킬 수 있었으며, 320 mesh의 입자크기를 갖는 알루미나 분말을 이용하여 표면처리한 경우 접착특성이 극대화되었다.$La_{0.8}Sr_{0.2}CoO_3$ 코팅된 시편의 전기적 특성 평가는 4-wire 법을 이용하여 SOFC 작동환경에서 약 4,000 시간 장기성능 평가하였으며 $12mW{\cdot}cm^2$의 낮은 면저항값을 얻을 수 있었다. 실험종료 후 미세구조 분석결과에서도 전도성 산화막($La_{0.8}Sr_{0.2}CoO_3$) 코팅이 금속의 부식으로 인한 산화층의 생성속도를 늦추고 이로 인한 금속의 전기적 특성이 감소하는 것을 방지하는데 유효함을 확인하였다.
본 연구에서는 열 플라스마 용사 코팅 법을 사용하여 고체산화물 연료전지에서 사용되는 $La_{0.8}Ca_{0.2}CrO_{3}$(LCC), $La_{0.8}Sr_{0.2}CrO_{3}$(LSC), $La_{0.8}Ca_{0.2}CrO_{0.9}Co_{0.1}O_{3}$(LCCC) 세라믹 연결재를 코팅하여 코팅 층의 특성평가를 수행하였다. 열 플라즈마 코팅에 앞서 각 세라믹 연결재 입자의 특성평가를 위해 X선 회절, 미세 구조, 입자 측정 및 비표면적 분석을 수행하였다. 세라믹 연결재 입자의 특성평가 후, 열 플라스마 용사 코팅 법을 사용하여 연료극 지지체 위에 코팅하였으며, 코팅 층의 특성을 평가하기 위해 코팅 층의 표면, 파단면 분석, 가스 누출 속도 및 전기 전도도 측정을 수행하였다. 이러한 특성 평가 결과를 바탕으로 열 플라스마 용사 코팅 법을 통해 코팅된 LCCC 코팅 층이 고체산화물 연료전지의 세라믹 연결재로서 적합함을 확인하였다.
Modified oxalate method에 의해 합성한 중온형 Solid Oxide Fuel Cell 용 LSCF cathoded의 pH 변화에 따른 분말특성 및 여러 종류의 전해질에 따른 전극특성에 대해 연구하였다. LSCF를 합성하기 위한 출발물질로는 La, Sr, Co 및 Fe의 염화물과 oxalic acid, ethanol 및 $NH_4OH$를 사용하여, $80^{\circ}C$ 에서 pH 2, 6, 7, 8, 9 및 10에서 합성하였다. 합성한 LSCF 분말은 pH $2{\sim}9$까지는 단일상의 LSCF 결정상을 생성하였다. 그러나, PH 10에서는 LSCF결정상 외에 이차상인 $La_2O_3$ 결정상이 나타났으며, 또한 $800^{\circ}C$에서 4시간 하소한 경우 50 nm정도의 작은 크기를 나타내었다. 합성한 LSCF cathode 분말의 전기전도도는 pH 7에서 합성한 LSCF 분말의 경우 $600^{\circ}C$부터 $900^{\circ}C$까지 측정하였을 때 약 950 S/cm의 높은 값을 나타내었다. 또한 분극저항의 경우 같은 합성 조건에서 합성한 LSCF 분말이라도 하소조건에 따라 다른 결과를 나타내었는데, $800^{\circ}C$에서 하소한 분말의 경우 $1200^{\circ}C$에서 하소한 분말 보다 낮은 분극저항을 나타내었다. 특히 $800^{\circ}C$에서 4시간 하소하여 합성한 LSCF 분말은 $600^{\circ}C$에서 Scandia Stabilized Zirconia (ScSZ), yttria (8mol.%)-stabilized zirconia(8Y-YSZ) 및 Gadolinium Doped Ceria(GDC) 전해질을 사용하였을 때, 전극면적이 $0.5\;cm^2$일 때 각각 2.52, 1.54 및 $2.58\;{\Omega}$을 나타내었다.
연료극 지지체 평관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 셀 전력밀도를 증가시키기 위하여 압출법에 의하여 제조하고 그 특성을 연구하였다. 연료극 지지체로써 Ni/YSZ($8mol\%$ yttria stabilized zirconia) cermet는 기공율 $50.6\%,\;0.23{\mu}m$의 기공크기를 나타내었다. 지지체에서의 Ni의 분포는 균일하였으며 전자전도 경로로써의 Ni의 연결성은 양호하였다. 지지체에 YSZ전해질과 복합 공기극층인 $LSM((La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_3)/YSZ$ 복합층, LSM, LSCF $(La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3)$층이 슬러리 디핑법에 의하여 코팅 및 소결된 연료극 지지체식 평관형 고체산화물 연료전지 단위전지의 성능은 $800^{\circ}C$에서 $300mW/cm^2(0.6V,\;500mA/cm^2)$의 성능을 나타내었다. 임피던스 분석에 의하여 평관형 셀의 전기화학적 분극저항을 평가하고 연료측의 가습에 따라 분극저항이 감소되어 성능이 향상됨을 알 수 있었다 슬러리 디핑법으로 LSM이 코팅된 SUS430 금속연결재를 $Ar+10\%\;H_2$에서 소결하였으며, $750^{\circ}C$에서 면저항의 측정할 결과, 초기에는 $148m{\Omega}cm^2$를 나타내었으며, 450시간 경과 후에 $43m{\Omega}cm^2$의 낮은 면저항을 유지하였다. 반면에 동일한 조건으로 LSM이 코팅된 Fecralloy는 높은 면저항을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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