한국막학회 2004년도 Proceedings of the second conference of aseanian membrane society
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pp.94-97
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2004
Micro/nano-sized L $a_{0.6}$S $r_{0.4}$Co $O_{3-}$$\delta$/ particles are considered to improve oxygen permeability in highly selective inorganic oxygen separation membrane. A L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ membrane with perovskite structure is fabricated by a conventional solid-state reaction. As the oxygen permeation flux of the L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ membrane was lower than commercial gas separation membranes, we coated the L $a_{0.6}$S $r_{0.4}$Co $O_{3-}$$\delta$/ particles to enhance the oxygen permeation flux. It has been demonstrated that the effective area of reactive free surface is an important factor in determining the effectiveness of the introduction of coating layer for oxygen permeation. The introduction of micro/nano L $a_{0.6}$S $r_{0.4}$Co $O_{3-}$$\delta$/ particles was very effective for increasing oxygen flux, as the flux was as much as 2 to 6 times higher than that of an uncoated L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ membrane.\delta$/ membrane.>/ membrane.brane.
칼슘 코발트 층상 산화물계에서 $Ca_3Co_2O_6$와 $Ca_3Co_4O_9$를 기본으로 하여 열전 특성 향상을 위해 Ca 위치를 Bi, Sr, La, K로 부분 치환하고, Co위치를 Mn, Fe, Ni, Cu, Zn로 치환한 다결정 산화물을 제조하여 $300{\sim}1000K$ 까지의 열전 특성을 분석하였다. Bi가 치환된 $Ca_3Co_4O_9$계의 $Ca_{2.7}Bi_{0.3}Co_4O_9$는 전기전도도 $85.4({\Omega}cm)^{-1}, Seebeck계수 $176.2{\mu}V/K$그리고 파워팩터 $265.2{\mu}W/K^m$로 가장 높은 열전 물성치가 관찰되었다. 열전 모듈 제조를 위해서 각각의 열전반도체의 성능지수Z($10^{-4}/K$)가 0.87, 0.41의 값인 p형 열전 소재로 $Ca_{2.7}Bi_{0.3}Co_4O_9$를, n형 열전 소재로($Zn_{0.98}Al_{0.02}$)O를 선택하여 열전쌍을 제조하였다. 제조된 2쌍의 기본 열전쌍은 120K의 온도차에서 약 30mV정도의 기전력이 나타났다.
연료극 지지체 평관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 셀 전력밀도를 증가시키기 위하여 압출법에 의하여 제조하고 그 특성을 연구하였다. 연료극 지지체로써 Ni/YSZ($8mol\%$ yttria stabilized zirconia) cermet는 기공율 $50.6\%,\;0.23{\mu}m$의 기공크기를 나타내었다. 지지체에서의 Ni의 분포는 균일하였으며 전자전도 경로로써의 Ni의 연결성은 양호하였다. 지지체에 YSZ전해질과 복합 공기극층인 $LSM((La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_3)/YSZ$ 복합층, LSM, LSCF $(La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3)$층이 슬러리 디핑법에 의하여 코팅 및 소결된 연료극 지지체식 평관형 고체산화물 연료전지 단위전지의 성능은 $800^{\circ}C$에서 $300mW/cm^2(0.6V,\;500mA/cm^2)$의 성능을 나타내었다. 임피던스 분석에 의하여 평관형 셀의 전기화학적 분극저항을 평가하고 연료측의 가습에 따라 분극저항이 감소되어 성능이 향상됨을 알 수 있었다 슬러리 디핑법으로 LSM이 코팅된 SUS430 금속연결재를 $Ar+10\%\;H_2$에서 소결하였으며, $750^{\circ}C$에서 면저항의 측정할 결과, 초기에는 $148m{\Omega}cm^2$를 나타내었으며, 450시간 경과 후에 $43m{\Omega}cm^2$의 낮은 면저항을 유지하였다. 반면에 동일한 조건으로 LSM이 코팅된 Fecralloy는 높은 면저항을 나타내었다.
선행 연구를 통해서 우수한 메탄 완전 산화 특성을 보인 $La_{0.1}Sr_{0.9}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ (LSCF1928) 페롭스카이트 분말 촉매로 비드형과 중공사형 촉매를 제조하였다. 중공사형 촉매는 내부가 비어있는 원기둥 형태이며, 상전이법을 통해 기공을 형성시킬 수 있어 비표면적을 획기적으로 향상시킬 수 있다. Methyl Cellulose (MC)를 넣어 제조한 비드형 촉매의 경우 MC에서 배출되는 $CO_2$와 촉매 성분인 Sr이 반응하여 원래 촉매 조성이었던 LSCF1928 조성 외에 $SrCO_3$가 생성되었다. 중공사형 촉매의 경우 불순물 없이 단일상의 페롭스카이트 구조를 얻었다. $700{\sim}900^{\circ}C$에서 하소한 중공사형 촉매는 손가락구조-스펀지구조-손가락구조의 기공 형태를 보였으며, 모두 $475^{\circ}C$에서 메탄의 완전 산화 반응을 통해 99.9% 산소 전화율을 달성하였다. 중공사형 촉매의 기공을 제어하기 위하여 에어 갭과 방사압력 조건을 변경하였다. 2 cm 에어 갭, 7 bar의 방사 압력으로 제조한 중공사형 촉매가 가장 우수한 촉매 성능을 보였으며, $425^{\circ}C$, $450^{\circ}C$ 및 $475^{\circ}C$에서 각각 70.65%, 93.01%, 99.99% 이상의 산소 전화율을 달성하였다.
To improve the conventional cathode-supported tubular solid oxide fuel cell (SOFC) from the viewpoint of low cell power density, expensive fabrication process and high operation temperature, the anode-supported tubular solid oxide fuel cell was investigated. The anode tube of Ni-8mol% $Y_2$O$_3$-stabilized $ZrO_2$ (8YSZ) was manufactured by extrusion process, and, the electrolyte of 8YSZ and the multi-layered cathode of $LaSrMnO_3$(LSM)ILSM-YSZ composite/$LaSrCoFeO_3$ were coated on the surface of the anode tube by slurry dip coating process, subsequently. Their cell performances were examined under gases of humidified hydrogen with 3% water and air. In the thermal cycle condition of heating and cooling rates with $3.33^{\circ}C$/min, the anode-supported tubular cell showed an excellent resistance as compared with the electrolyte-supported planar cell. The optimum hydrogen flow rate was evaluated and the air preheating increased the cell performance due to the increased gas temperature inside the cell. In long-term stability test, the single cell indicated a stable performance of 300 mA/$\textrm{cm}^2$ at 0.85 V for 255 hr.
산소분자를 선택적으로 투과.분리할 수 있는 L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ 페롭스카이트계 혼합전도성 산소투과 분리막을 제조하였으며, 소결조건에 따라 발현되는 미세구조적 특징을 고찰하였다. He/air 분위기하에서 분리막의 산소투과 유속에 미치는 분리막의 두께 및 표면개질의 영향을 평가하여 속도결정단계에 대하여 논의하였다. 미세구조가 조절된 분리막에 대하여 산소투과유속을 측정함으로써, 입계분율의 증가에 따라 산소투과에 대한 저항이 증가함을 알 수 있었다. 분리막을 통하여 선택적으로 투과된 산소를 이용하여 메탄의 부분산화반응에 의한 합성가스를 생성하였으며, 메탄의 전환율 및 합성가스의 수율을 측정.평가하였다. 기체의 혼합비 및 반응온도의 변화를 통해 합성가스 생성의 적정조건을 선택할 수 있었으며, 600시간의 장기 안정성 시험을 통해, L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ 계 산소투과 분리막이 고온의 극심한 환원분위기하에서 안정적으로 사용이 가능한 것으로 판단하였다.
톨루엔은 섬유산업 공정에서 발생하는 주요한 유해성 대기 오염원으로 간주된다. 본 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$를 지지체로 한 전이 금속 산화물 촉매(Cu, Mn, V, Cr, Co, Ni, Ce, Sn, Fe, Sr, Cs, Mo, La, W, Zn)를 제조하여 톨루엔 완전 산화 반응을 조사하였다. XRD, FE-SEM, BET와 TPR 기법을 사용하여 금속 촉매의 특성을 조사하였다. 촉매 가운데 Cu/${\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 가장 우수한 활성을 보여주었다. BET결과 촉매 활성의 증가는 비표면적과는 관련이 적은 것으로 나타났으며, X선 회절 분석에서 대부분의 촉매들이 무정형으로 존재함이 관찰되었다. FE-SEM을 관찰한 결과, 전이금속 산화물 촉매 중 구리산화물 촉매가 지지체 표면에 고르게 분산되어 있음을 확인할 수 있었다. 톨루엔 산화반응에 따른 촉매활성 효과는 ${\gamma}-Al_2O_3$ 지지체 위에 전이금속 산화물 촉매가 고르게 분산된 점과 촉매 표면의 우수한 환원 특성에 기인하는 것으로 설명할 수 있었다.
In order to fabricate a highly performing cathode for low-temperature type solid oxide fuel cells working at below $700^{\circ}C$, electrode microstructure control and electrode polarization measurement were performed with an electronic conductor, $La_{0.8}Sr_{0.2}MnO_3$ (LSM) and a mixed conductor, $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3$(LSCF). For both cathode materials, when $Sm_{0.2}Ce_{0.8}O_2$ (SDC) buffer layer was formed between the cathode and yttria-stabilized zirconia (YSZ) electrolyte, interfacial reaction products were effectively prevented at the high temperature of cathode sintering and the electrode polarization was also reduced. Moreover, cathode polarization was greatly reduced by applying the SDC sol-gel coating on the cathode pore surface, which can increase triple phase boundary from the electrolyte interface to the electrode surface. For the LSCF cathode with the SDC buffer layer and modified by the SDC sol-gel coating on the cathode pore surface, the cathode resistance was as low as 0.11 ${\Omega}{\cdot}cm^2$ measured at $700^{\circ}C$ in air atmosphere.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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