본 연구에서는 NH3-SCR에서 VWTi촉매의 저온 탈질효율 증진을 위해 Sb을 첨가하여 실험을 수행하였으며 Sb 첨가에 있어 다양한 소성온도(400~700 ℃)에서 제조하였다. NH3-SCR 실험 결과 Sb 소성온도 500~600 ℃에 해당하는 VWSbTi(500)와 VWSbTi(600) 촉매가 300 ℃ 이하의 저온에서 가장 우수한 탈질성능을 나타냈으며, 소성온도에 따른 물리화학적 특성을 확인하고자 BET, XRD, Raman, XPS, H2-TPR, NH3-TPD 분석을 수행하였다. VWSbTi(500)와 VWSbTi(600)의 경우 W=O종의 생성에 따라 암모니아 산점이 증가하였으며 텅스텐의 전자밀도 증가에 따른 우수한 redox 특성으로 저온에서 우수한 활성을 나타내었다. 또한 VWSbTi(700)의 경우 V2O5 결정구조가 형성되어 활성이 저하됨에 따라 Sb 첨가과정에 있어 최적의 소성온도를 확인하였다.
Ethanol was used as reductant to remove $NO_x$ over Ag/$Al_2O_3$ catalyst via SCR from stationary emission source. Among the tested hydrocarbon reductants, ethanol showed highest de-$NO_x$ performance over the Ag/$Al_2O_3$ catalyst. De-$NO_x$ efficiency of about 83% was obtained in the condition of GHSV 20,000 $hr^{-1}$, $NO_x$ 200 ppm, CO 200 ppm, $O_2$ 13%, $H_2O$ 5% and mole ratio of ethanol/$NO_x$ = 2 between temperature of $300^{\circ}C$ and $400^{\circ}C$. While $SO_2$ presence in the $NO_x$ exhaust suppressed the catalytic activity, catalyst with acid (0.7% $H_2SO_4$) treatment of catalyst showed higher catalytic activity, where In-Situ DRIFT showed S presence over catalyst surface was increased after acid treatment of catalyst. From in-situ DRIFT and SCR results, it was concluded that sulfur presence over the surface of Ag/$Al_2O_3$ catalyst was the dominant factor to control the de-$NO_x$ reaction yield via HC-SCR from the exhausted gas including $SO_2$.
A dynamic simulation study on SCR process in GTL process was carried out in order to find optimum operation conditions for pilot plant operation. Optimum operating conditions for SCR synthesis gas process were determined by changing operation variables such as feed temperature and pressure. It was also assumed that physical properties of reaction medium were governed by RKS (Redlich-Kwong-Soave) equation. The effect of temperature and pressure on synthesis gas process $H_2$/CO ratio were mainly examined. Dynamic simulation results were fed back to feed operation condition for optimizing productivity, especially for appropriate condition to FT (Fischer-Tropsch) synthesis unit.
지르코니아를 고정한 실리카($ZrO_2-SiO_2$)와 망가니즈 산화물($MnO_x$)에 백금을 담지하여 제조한 촉매에서 수소에 의한 일산화질소의 선택적 촉매 환원($H_2$-SCR) 반응을 조사하였다. $Pt-MnO_x$ 촉매에서는 NO 전환율이 낮으며, $N_2O$와 $NO_2$ 생성이 억제되었다. 반면, $Pt/ZrO_2-SiO_2$ 촉매에서는 NO 전환율이 높지만, $100{\sim}150^{\circ}C$에서는 $N_2O$가, $200{\sim}300^{\circ}C$에서는 온도가 높아지면 $NO_2$ 수율이 높아져, $N_2$ 수율이 낮았다. $ZrO_2-SiO_2$에 $MnO_x$와 백금을 같이 담지한 $Pt-MnO_x/ZrO_2-SiO_2$촉매에서는 $100{\sim}150^{\circ}C$에서 이들 성분의 상승작용으로 $N_2$ 수율이 조금 높아졌다. 이들 촉매에서 표면 조성, 산화 상태, 산성도를 조사하고, NO가 흡착되어 수소와 반응하는 과정의 IR 스펙트럼을 그렸다. NO의 $H_2$-SCR 반응에서 전환율과 생성물 수율을 촉매 구성 성분의 촉매작용과 연계지어 고찰하였다.
전 세계적으로 환경문제를 해결하기 위한 방안으로 환경규제를 강화시키며 특히 다양한 대기오염 물질 중 최근 큰 이슈인 초미세먼지 저감을 위해 전구물질로 알려진 질소산화물을 제어하기 위한 다양한 기술개발이 가속화되고 있다. 특히, 다양한 처리기술 중에 기술적·경제적인 이점을 갖춘 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR) 기술을 통하여 질소산화물 제거를 위해 암모니아를 환원제로 반응에 참여시켜 인체에 무해한 H2O, N2로 전환하는 기술이 대표적이다. 최근 전 세계적으로 다양한 산업군에서 질소산화물이 배출되고 있으며, 점오염원뿐만이 아니라 비점오염원(mobile sources)에 대한 규제가 강화되고 있다. 디젤엔진이 장착된 선박 배가스 처리장치 내 SCR 기술이 주목을 받고 있으며, NH3-SCR에 사용되는 촉매는 주로 VOx/TiO2, VOx/W/TiO2 촉매가 대표적이다. 한편 선박 디젤엔진에 사용되는 연료에 따라 연소배가스 특성이 다르다. 이러한 연료가 연소됨에 따라 SO2, SO3가 발생되고 환원제인 NH3와 결합하여 황산암모늄염((NH4)2SO4), ABS (ammonium bisulfate, NH4HSO4)과 같은 염을 형성시켜 탈질촉매의 비활성화 문제가 발생된다. 이러한 비활성화 물질이 침적된 탈질촉매를 재활성화 시키기 위하여 열 산화를 통해 재생시키고 있다. 이처럼 선박용 SCR 촉매는 강화되는 배출규제 및 엔진기술의 발달로 저감되는 운전 온도에 대비하여 저온 활성 재생이 가능한 고활성, 고내구성 촉매기술 개발이 필요하다.
Soybean curd residue (SCR) was fermented by lactic acid bacteria, Lactobacillus rhamnosus LS and Entercoccus faecium LL, isolated from SCR. The pH, titratable acidify and viable cell counts were determined from the fermented SCR to evaluate the lactic acid production and growth of lactic acid bacteria. Optimal amounts of pretense enzyme and glucose, and ideal fermentation time for SCR fermentation were estimated by response surface methodology (RSM). Raw SCR fermented by indigenous microorganisms had 0.78 % titratable acidity, The acid production in SCR fermented by L. rhamnosus LS was greatly enhanced by the addition of glucose and lactose. However only glucose increased acid production by Ent. faecium LL. The proof test of SCR fermentation demonstrated that similar results for titratable acidity, tyrosine content and viable cell counts to that predicted could be obtained by the at optimized fermentation conditions. In the presence of 0.029 % (w/w) pretense enzyme and 0.9% (w/w) glucose, the SCR fermented by Ent. faecium LL showed 1.07% (w/v) of titratable acidity, 1.02 mg% tyrosine content and 2$\times$10$^{9}$ (cfu/g) of viable cell counts. With the SCR fortified with 0.033% pretense enzyme and 1.7% glucose, L. rhamnosus LS showed 1.8% (w/v) of titratable acidity, 0.92 mg% of tyrosine content and 2$\times$10$^{9}$ (cfu/g) of viable cell counts.
The purpose of the study is carried out volume optimization of a combined system consisting of an LNT and SCR catalysts from the standpoint of its economic feasibility and de-NOx performance. Under the rich air-fuel ratio conditions for 5s (${\Phi}$=1.1), CO, $H_2$ and THC were generated at levels of 4%, 1.2% and $110ppmC_1$, respectively. The NOx conversion of the 1+1 combination was 5% lower than that of the 1.5+0.5 combination, however the reduced volume of the LNT catalyst decreased the total cost by about 6%. Therefore, the optimal volume ratio of the LNT and SCR catalysts was found to be the 1+1 catalyst combination, which has the highest total score in the terms of an economic feasibility and the NOx performance.
HC-SCR was conducted using Fe/ZSM5 catalyst coated over 200 cpi cordierite in the conditions of atomspheric pressure and $200^{\circ}C-500^{\circ}C$. Among the tested hydrocarbon reductants, isobutane (i-$C_4H_{10}$) showed the highest de-$NO_x$ yield of 69% at $320^{\circ}C$ with the mole ratio of reductant/$NO_x$ =1.0. De-$NO_x$ yield resulted by the change of alkane reductant was increased as the carbon number of alkane reductant was increased. The order of increase of de-$NO_x$ yield was proportional to the order of decrease of bonding energy between C and H of reductant, where the H abstraction step from alkane molecule could be the rate controlling step of HC-SCR.
본 연구에서는, 연소로에서 발생하는 질소산화물을 제거하기 위한 V/TiO2 촉매의 제조조건에 따른 SCR 반응활성 및 SO2 내구성 증진 연구를 수행하였다. 제조된 촉매들은 XPS, Raman, H2-TPR, SO2-TPD를 이용하여 특성분석을 수행하였다. 촉매활성 및 SO2 내구성을 고려하였을 때 바나듐 함량은 2 wt%가 최적이었다. 텅스텐을 promotor로 첨가하였을 경우, 저온에서의 환원능력의 증진과 SO2 흡착량 감소로 인하여 우수한 반응활성과 SO2 내구성을 나타내었다. 또한 촉매 제조 시 바나듐용액의 pH가 낮아질수록 촉매표면에 형성되는 바나듐이 고분산되어 표면 crystalline V2O5 종의 형성을 억제하였고, 이로 인해 우수한 반응활성을 나타내었다. CO에 대한 내구성도 우수하여 CO가 발생하는 연소로에서도 사용가능 함을 확인하였다.
SCR 탈질 폐촉매 내에는 바나듐, 텅스텐 등 고가의 희유금속이 포함되어 있어 분리 및 회수가 필요하다. 본 연구에서는 바나듐 및 텅스텐 등의 희유금속을 함유하고 있는 SCR 탈질 폐촉매에서 바나듐을 회수하기 위하여 ammonium metavanadate를 사용하여 상용 음이온교환수지인 MP600에 의한 흡탈착실험을 실시하였다. 실험결과 초기 pH의 영향에 대해 pH 2 ~ 6에서 음이온화가 활발하여 높은 흡착율을 보였으며, 반응온도가 높아짐에 따라 흡착속도가 향상되는 경향을 보였으나 최대흡착량은 온도의 영향을 받지 않았다. 탈착에 대한 pH의 영향은 pH 1.0 이하의 강산성 및 pH 13.0 이상의 강염기성에서 높은 탈착율을 보였으나 pH 3.0 ~ 11.0 에서는 탈착율이 낮거나 거의 이루어지지 않았다. 흡착평형실험에 따른 흡착등온식은 Freundlich 흡착등온식에 적합하였으며, 반응 시간에 따른 흡착반응속도는 pseudo-second-order로 잘 모사되었다. 또한 Dubinin-Radushkevich, Temkin 흡착등온식을 통하여 흡착 에너지를 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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