Nano-sized $SnO_2$ thick films were prepared by a screen-printing method onto $Al_2O_3$ substrates. The sensing characteristics were investigated by measuring the electrical resistance of each sensor in a test box as a function of the detection gas. The nano-sized $SnO_2$ thick film sensors were treated in a $N_2$ atmosphere. The structural properties of the nano $SnO_2$with a rutile structure according to XRD showed a (110) dominant $SnO_2$ peak. The particle size of $SnO_2$:Ni nano powders at Ni 8 wt% was about 45 nm, and the $SnO_2$ particles were found to contain many pores according to the SEM analysis. The sensitivity of the nano $SnO_2$-based sensors was measured for 5 ppm $CH_4$ gas and $CH_3CH_2CH_3$ gas at room temperature by comparing the resistance in air with that in the target gases. The results showed that the best sensitivity of $SnO_2$:Ni and $SnO_2$:Co sensors for $CH_4$ gas and $CH_3CH_2CH_3$ gas at room temperature was observed in $SnO_2$:Ni sensors doped with 8 wt% Ni. The response time of the $SnO_2$:Ni gas sensors was 10 seconds and recovery time was 15 seconds for the $CH_4$ and $CH_3CH_2CH_3$ gases.
본 연구에서는 전라북도 김제시 부량면 신용리의 벼단작지 및 벼-보리 이모작의 논 생태계에 설치된 플럭스 관측시스템으로부터 1년간 연속적으로 관측된 $CO_2$ 플럭스 자료 및 $CH_4$ 배출량 자료를 활용하여, 논 생태계의 탄소수지를 평가하고자 하였다. 벼 단작지 및 벼-보리 이모작 논 생태계의 $CO_2$ 플럭스는 대표적인 미기상학적 방식인 에디공분산 방법을 이용하였고, $CH_4$ 발생량은 개폐형 챔버방식의 자동화 시스템을 이용하여 측정하였다. 또한, 여러 가지 기상인자(복사, 기온 및 지온 등)도 함께 조사하였다. 관측된 $CO_2$ 플럭스자료는 보정과 결측보충의 과정을 거친 후 탄소수지 분석에 활용되었다. 2014년도의 벼 단작 및 벼-보리 이모작 논 생태계의 $CO_2$의 순생태 교환량은 각각 단위면적($m^2$)당 -436.8, -587.5g C로 분석되었고, $CH_4$ 발생량은 각각 +16.04, $+18.61g\;C\;m^{-2}$로 분석되었다. 벼 재배 기간 동안 $CH_4$ 발생량은 물 관리에 따라 큰 영향을 받는 것으로 나타났는데, 담수상태에서 $CH_4$ 발생량이 배수상태보다 더 높은 것으로 분석되었다. 본 연구는 국내에서 벼 단작과 벼-보리 이모작의 논 생태계의 $CO_2$ 플럭스와 $CH_4$ 배출량을 기반으로 탄소수지를 정량화한 1차적인 연구결과로서, 벼-보리 이모작의 논 생태계가 벼 단작의 논 생태계보다 1년에 약 $128.9g\;C\;m^{-2}$를 더 흡수하는 것으로 평가되었다.
폐수처리장치등의 발효조와 매립지등에서 발생하는 biogas는 CO$_2$와 CH$_4$를 주성분으로 하여 $H_2S$, 할로겐화합물, 방향족화합물 등을 포함하고 있으므로 이들 성분들로 인한 환경오염의 방지와 함께, $CH_4$를 가스터빈에 의하여 전력을 생산하거나 천연가스에 상당하는 경제성있는 에너지원으로 변환시키기 위하여 분리, 정제 공정이 필요하다. 본 연구에서는 biogas의 주성분을 이루는 CO$_2$와 CH$_4$를 상용 Cellulose Acetate 막을 이용하여 분리함에 있어서 분리효과에 대한 두 기체와 막 사이의 상호영향을 알아보고자 하였다.
본 연구에서는 Pd-Ni-YSZ 촉매의 형태 및 공급되는 가스 조성에 따른 수증기-이산화탄소 복합개질 반응 특성을 평가하였다. 촉매는 분말 형태와 다공성 디스크 형태로 제조되었으며 주입 가스는 $CH_4/CO_2/H_2O$ ratio를 각각 다르게 하여 공급하였다. 그 결과 분말 형태의 촉매와 비교하여 다공성 디스크 형태 촉매를 사용하였을 때 $CH_4$와 $CO_2$ 전환율이 전반적으로 향상되었으며, 공급가스의 $CH_4/CO_2/H_2O$ ratio를 1 : 0.5 : 0.5로 하였을 때 $H_2/CO$ ratio가 2에 가깝게 조절되었다. 하지만 탄소침적에 의해 반응 시작 6 h 이후 $CH_4$ 전환율이 일부 감소하였으며 압력 강하가 0.1에서 0.8로 증가하였다. 이를 해결하기 위하여 공급되는 가스의 $CH_4/CO_2/H_2O$ ratio를 조절하여 수분 비율을 최적화한 결과, 1 : 0.5 : 1의 비율로 가스를 공급할 경우 탄소 침적 방지를 통한 내구성 확보가 가능하였으며 전환율 역시 비교적 높은 수준으로 유지됨을 확인하였다.
$CO_2$ 주입에 의한 석탄층 가스생산거동을 평가하기 위해서는 석탄에 대한 $CH_4$과 $CO_2$의 가스흡착거동을 파악하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 $CO_2$ 회수증진공법이 가능한 석탄층 심도내 압력과 온도가 흡착량 에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 이를 위해서 압력은 상압에서 1400 psia의 범위까지, 온도는 $15^{\circ}C$에서 $45^{\circ}C$까지 $10^{\circ}C$ 간격으로 흡착량 실험을 수행하였다. 그 결과, $CO_2$와 $CH_4$ 모두 탄층 압력이 커질수록 흡착량이 증가하는 반면에, 온도가 증가할수록 $CO_2$와 $CH_4$의 흡착량은 일정한 비율로 감소하는 것으로 나타났다. 또한 심도 800m 이하의 범위내에서는 심도가 깊어질수록 $CO_2$ 격리량 및 $CH_4$ 생산량은 증가하지만, 심도에 대한 증가폭은 지속적으로 감소됨을 확인할 수 있었다.
흡착제 Li-X 제올라이트(UOP)에서 $CO_2$, CO, $CH_4$, $H_2$에 대한 단일성분 및 혼합성분의 흡착평형 실험을 정적부피법에 의해 수행하였다. 실험 데이터는 압력범위 0~20 bar와 온도범위 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K에서 실시하였다. 각각 등온식의 파라미터들은 단일성분 실험을 통해 결정했고, 결정한 파라미터로 혼합성분의 흡착 평형을 예측하였으며 실험값과 비교하였다. Li-X 제올라이트에서의 $H_2/CO_2$, $H_2/CO$, $H_2/CH_4$ 혼합성분의 흡착평형 실험 결과는 extended langmuir-freundlich(L-F) 등온식, dual-site langmuir(DSL) 등온식을 이용해 예측하였으며 실험값과 비교하였다. L-F 등온식은 다른 모델들에 비해 $CH_4$와 $H_2$에서 좋은 예측 결과를 보여주었다. 또한 DSL 등온 식은 $CO_2$와 CO에서 좋은 예측 결과를 보여주었다.
본 연구에서는 탄화수소의 저온 화학증착 방법을 이용하여 흡착제인 pitch계 활성탄소섬유의 미세기공 또는 기공 입구의 크기를 조절한 다음 $CO_2$와 $CH_4$의 혼합 기체로 부터 $CO_2$ 또는 $CH_4$를 선택적으로 흡착 분리하는 기술에 대하여 고찰하였다. 기공 입구 크기는 조절하고자 하는 크기를 가지는 기체 분자를 흡착시키고 벤젠 또는 나프탈렌과 같은 덮개분자를 이용하여 기공의 입구를 막은 후 흡착된 기체분자를 서서히 탈착시키면서 덮개분자의 열리는 정도를 조절하였다. 기공 입구의 크기를 조절하는 실험에서 $CO_2$ 흡착 후 벤젠을 덮개분자로 하였을 때 $CO_2$가 탈착하는 온도와 벤젠이 휘발되는 온도의 차이가 크지 않아 $CO_2$와 함께 덮개분자인 벤젠도 휘발됨으로써 기공의 입구 조절이 불가능하게 되었다. 나프탈렌을 덮개분자로 사용한 실험에서 시료의 표면적은 753 $m^2/g$에서 0.7 $m^2/g$까지 줄어들어 거의 모든 기공 표면이 덮이는 것을 확인하였다. 나프탈렌은 ACF(활성탄소섬유) 무게의 약 15 wt% 정도 흡착이 가능하며, $100^{\circ}C$ 이하의 온도에서 쉽게 탈착되지 않았다. 나프탈렌으로 처리된 OG-7A 활성탄소섬유에서 $CO_2$와 $CH_4$가 50:50으로 혼합된 가스를 흡착시켰을 때 흡착압력이 증가할수록 $CO_2$의 흡착량은 증가한 반면, $CH_4$의 흡착량은 큰 변화 없이 일정하여 흡착압력이 높을수록 ACF 표면에서 화합물을 형성하는 $CO_2$의 양이 증가하는 것으로 파악되었다. 전체압력 0.4 atm에서 흡착된 $CO_2$는 동일한 진공에서 가장 많이 탈착되었고 $CH_4$는 가장 낮은 탈착량을 보여 고순도의 $CH_4$를 얻을 수 있음을 보였다.
Oxy-methane nonpremixed flames diluted with $CO_2$ were investigated to clarify impact of radiation heat loss and chemical effects of additional $CO_2$ to oxidizer stream on flame extinction. Flame stability maps were presented with functional dependencies of critical diluents mole fraction upon global strain rate at several oxidizer stream temperatures in $CH_4-O_2/N_2$, $CH_4-O_2/CO_2$, and $CH_4-O_2/CO_2/N_2$ counterflow flames. The effects of radiation heat loss on the critical diluent mole fractions for flame extinction are not significant even at low strain rate in nonpremixed $CH_4-O_2/N_2$ diffusion flame, whereas those are significant at low strain rate and are negligible at high strain rate (> $200s^{-1}$) in $CH_4-O_2/CO_2$ and $CH_4-O_2/CO_2/N_2$ counterflow flames. Chemical effects of additional $CO_2$ to oxidizer stream on the flame extinction curves were appreciable in both $CH_4-O_2/CO_2$ and $CH_4-O_2/CO_2/N_2$ flames. A scaling analysis based on asymptotic solution of stretched flame extinction was applied. A specific radical index, which could reflect the OH population in main reaction zone via controlling the mixture composition in the oxidizer stream, was identified to quantify the chemical kinetic contribution to flame extinction. A good correlation of predicted extinction limits to those calculated numerically were obtained via the ratio between radical indices and oxidizer Lewis numbers for the target and baseline flames. This offered an effective approach to estimate extinction strain rate of nonpremixed oxy-methane flames permitting air infiltration when the baseline flame was taken to nonpremixed $CH_4-O_2/N_2$ flame.
Ni/$La_2O_3$ with a high dispersion was prepared by reduction of $La_2O_3$ perovskite oxide to examine the catalytic activity for the $CO_2-CH_4$ reaction. The Ni/$La_2O_3$ catalyst was found to be highly active for the reaction. The ratios of $H_2$/CO were measured in a flow of the reaction mixture containing $CO_2/CH_4$/Ar using an on-line gas chromatography system operated at 1 atm and found to be varied with temperature between 0.66 and 1 in the temperature range of $500-800^{\circ}C$. A kinetic study of the catalytic reaction was performed in a static reactor at 40 Torr total pressure of $CO_2/CH_4/N_2$ by using a photoacoustic spectroscopy technique. The $CO_2$ photoacoustic signal varying with the concentration of $CO_2$ during the catalytic reaction was recorded as a function of time. Rates of $CO_2$ disappearance in the temperature range of $550-700^{\circ}C$ were obtained from the changes in the $CO_2$ photoacoustic signal at early reaction stage. The plot of ln rate vs. 1/T showed linear lines below and above $610^{\circ}C$. Apparent activation energies were determined to be 10.4 kcal/mol in the temperature range of $550-610^{\circ}C$ and 14.6 kcal/mol in the temperature range of $610-700^{\circ}C$. From the initial rates measured at $640^{\circ}C$ under various partial pressures of $CO_2$ and $CH_4$, the reaction orders were determined to be 0.43 with respect to $CO_2$ and 0.33 with respect to $CH_4$. The kinetic results were compared with those reported previously and used to infer a reaction mechanism for the Ni/$La_2O_3$-catalyzed $CO_2-CH_4$ reaction.
Power to gas (P2G) is one of the energy storage technologies that can increase the storage period and storage capacity compared to the existing battery type. One of P2G technology produces hydrogen by decomposing water from renewable energy (electricity) and the other produces CH4 by reacting hydrogen with CO2. This study is an experimental study to produce CH4 by reacting CO2 of biogas with hydrogen using a 40 wt% Ni-Mg-Al catalyst and a commercial catalyst. Catalyst characteristics were analyzed through H2-TPR, XRD, and XPS instruments of 40% Ni catalyst and commercial catalyst. The effect on the CO2 conversion rate and CH4 selectivity was analyzed, and the activities of a 40% Ni catalyst and a commercial catalyst were compared. As a result of experiment, In the case of a 40 wt% catalyst, the maximum CO2 conversion rate showed 77% at the reaction temperature of 400℃. Meanwhile, the commercial catalyst showed a maximum CO2 conversion rate of 60% at 450℃. When 50% of CO was added to the CO2 methanation reaction, the CO2 conversion rate was increased by about 5%. This is considered to be due to the atmosphere in which the CO reaction can occur without the process of converting to CH4 after forming carbon and CO as intermediates in terms of the CO2 mechanism on the catalyst surface.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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