Industrial gas drying, dilute gas mixtures purification, air fractionation, hydrogen production from steam reformers and petroleum refinery off-gases, etc are conducted by using adsorptive separation technology. The pressure swing adsorption (PSA) has certain advantages over the other methods, such as absorption and membrane, that are a low energy requirement and cost-effectiveness. A key component of PSA systems is adsorbents that should be highly selective to a gas being separated from its mixture streams and have isotherms suitable for the operation principle. The six standard types of isotherms have been examined in this review, and among them the best behavior in the adsorption of $CO_2$ as a function of pressure was proposed in aspects of maximizing a working capacity upon excursion between adsorption and desorption cycles. Zeolites and molecular sieves are historically typical adsorbents for such PSA applications in gas and related industries, and their physicochemical features, e.g., framework, channel structure, pore size, Si-to-Al ratio (SAR), and specific surface area, are strongly associated with the extent of $CO_2$ adsorption at given conditions and those points have been extensively described with literature data. A great body of data of $CO_2$ adsorption on the nanoporous zeolitic materials have been collected according to pressure ranges adsorbed, and these isotherms have been discussed to get an insight into a better $CO_2$ adsorbent for PSA processes.
이산화탄소의 효과적인 분리 및 포집을 위해서 등방성 다공성 구조의 폴리프로필렌(pp) 격자의 내부에 제올라이트 입자들이 표면 덮임 없이 균일하게 분포되어 있는 흡착투과중공사막(APM: adsorptive permeation hollow fiber membrane)을 개발하였다. 본 연구에서는 이산화탄소/질소 혼합물을 모사 기체혼합물로 사용하였는데, 공급되는 기체혼합물 모두가 APM을 투과하면서 이산화탄소는 APM 내 분포되어 있는 흡착제에 흡착되고 질소는 투과하여 배출된다. APM이 장착된 모듈을 제조하여 이에 대한 흡착투과실험을 수행하여 흡착투과 성능을 분석하였고 또한 포화 흡착된 APM을 진공압에서 탈착 재생하여 그 결과를 재생효율과 에너지소모 관점에서 고찰하였다.
탄소 nanotube, nanofiber 및 powder를 사용하여 아세틸렌 흡착실험을 수행한 결과 탄소 nanotube가 최적의 흡착성분을 보였다. 이를 지지체로 하여 Pd 농도 0~5%, 흡착온도 $30{\sim}80^{\circ}C$ 및 $C_2H_2/CO_2$의 비 3~10의 범위에서 3-요인, 3-수준의 Box-Behnken Design(BBD)으로 15개의 실험 조건을 설계했다. 이를 바탕으로 2차 다항식 회귀분석으로 운전조건에 따른 흡착량 예측식을 도출하였다. ANOVA 분석의 F-value 측정에 따라 흡착온도가 가장 큰 영향지수를 보였고 $C_2H_2/CO_2$의 비는 가장 작은 영향지수 보이는 것으로 나타났다. 하지만 주요인자 간의 교호작용은 거의 없는 것으로 분석되었다. 흡착량 최적화 분석에서 Pd 농도 3.0%, 흡착온도 $47^{\circ}C$ 및 $C_2H_2/CO_2=10$인 조건에서 22.0 mmol/g이 흡착되는 것으로 계산되었고 실제 실험치에 95.9%의 정확도를 보였다.
활성탄소 분말과 탄소필터를 이용하여 실리콘 폐슬러리에서 회수한 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG) 폐액의 색도 개선연구를 수행하였다. 활성탄소의 사용량, 흡착온도 및 흡착시간 변화에 따른 색도 변화를 관찰하였다. 탄소필터를 사용할 경우 충진된 활성탄소의 재생에 따른 성능 저하 여부를 검정하였다. 활성탄소의 표면적은 색도 개선에 큰 영향을 주지 않았다. 흡착제 함량에 따른 색도 변화 결과로부터 흡착제의 최적 사용량은 100~150 mg-C/g-PEG이였다. 흡착제 양을 고정하고 흡착 온도를 상온에서 $100^{\circ}C$까지 변화시키면서 PEG의 APHA(American Public Health Association) 색 값을 관찰한 결과 폐 PEG의 색도 개선을 위해서는 $40{\sim}50^{\circ}C$ 온도에서 운전하는 것이 가장 효과적이었다. 활성탄소필터의 운전 조건별 APHA 특성을 관찰하였고 APHA=53인 폐 PEG를 $APHA{\leq}10$로 정제 가능함을 확인하였다. 흡착에 사용된 활성탄소필터는 증류수를 순환시켜 세척함으로써 큰 성능 저하 없이 효과적으로 재생됨을 확인하였다.
1%, 2%, 6% 및 12%의 가교도를 가진 스틸렌(제4류 위험물) 디비닐벤젠 공중합체에 1-aza-18-crown-6 거대고리 리간드를 치환반응으로 결합시켜 수지들을 합성하였다. 이들 수지의 합성은 염소 함량, 원소 분석, 열중량 분석, 전자 현미경, 그리고 IR-스펙트럼으로 확인하였다. 수지 흡착제에 의한 우라늄 이온의 흡착에 미치는 pH, 시간, 수지의 가교도 그리고 용매의 유전상수에 따른 영향들을 조사하였다. 우라늄 이온은 pH 3 이상에서 큰 흡착율을 보였으며, 금속 이온들의 흡착 평형은 2 시간 정도였다. 한편, 에탄올 용매에서 수지에 대한 흡착 선택성은 $UO{_2}^{2+}$ > $Zn^{2+}$ > $Lu^{3+}$ 이온이었고, 우라늄 이온의 흡착력은 1%, 2%, 6% 및 12%의 가교도 순 이었으며, 용매의 유전상수 크기에 반비례하였다.
중금속 폐수 및 방사성 폐액 속에 포함된 납과 코발트를 제거하기 위해 생물흡착제로 Absidia coerulea와 Thraustochitrium sp.를 사용하여 흡착실험을 진행하였다. 납과 코발트 제거의 최적 pH 영역은 blank의 경우 각각 8.4~11.2, 10.5~11.5, Absidia coerulea는 6.5~11.4, 8.6~12.0, 그리고 Thraustochitrium sp.는 4.2~10.5, 8.9~11.6이었다. 초기 pH 5.0에서 1 g/L의 생물흡착제를 투입했을 때 Absidia coerulea와 Thraustochitrium sp.는 104와 125 mg/g dry biomass의 납을 제거할 수 있었으며, 초기 pH 6.0에서 코발트는 단지 2와 20 mg Co/g dry biomass만을 제거할 수 있었다. 초기 500 mg Pb/L, pH 5.0에서 최적 생물흡착제 투입량은 Absidira coerulea와 Thraustochitrium sp.가 각각 0.2 g/L이었으며, 초기 200 mg Co/L, pH 6.0에서는 3.0 g/L이었다 . Absidia coerulea와 Thraustochitrium sp.는 납에 대해서 높은 흡착능을 보였으나 코발트에 대해서는 비교적 낮은 흡착능을 보였다.
수슬러지의 열분해를 통해 생성된 char를 이용하여 황화수소(H$_2$S), 메틸머캡탄(CH$_3$SH) 복합악취를 제거하기 위한 흡착제를 제조하여 흡착특성을 살펴보았다. 고정층 반응기 실험에서 최적의 L/D ratio는 1.0이었으며, 온도의 증가에 따라 파과점과 흡착능이 증가되었다. H$_2$S와 CH$_3$SH의 동시흡착 특성은 단일흡착 실험보다 파과점에 도달하는 시간과 흡착량이 증가하였고, 동일 조건에서 CH$_3$SH이 H$_2$S보다 높은 유효확산계수 값을 가지므로 빠른 흡착속도로 인한 흡착능의 증가를 보였다. 또한 하수슬러지로부터 제조된 탄화물은 상업용 활성탄과 비교하여 H$_2$S 77%, CH$_3$SH 80%의 성능으로 혼합 악취성가스 제거가 가능할 것으로 판단된다.
화력발전소에서 배출되는 배연가스에서의 $CO_2$가스 흡수를 목적으로 sodium glycinate계 흡수제를 개발하기 위하여 sodium glycinate의 순수 및 수용액의 물성인 용해도, 증기압과 비점, 열전도 및 증발 잠열을 측정 또는 추산하였다. 용매인 $H_2O$ 25 g에 대한 sodium glycinate의 온도별 용해도는 y = 0.3471x + 20.993의 1차 함수 관계로 증가하였다. Sodium glycinate 10 wt%, 20 wt%, 30 wt%, 40 wt%, 50 wt%, 60 wt% 수용액의 증기압과 비점을 측정하고, Antoine 상수를 구하였으며 Clausius- Clapeyron 식을 이용하여 증기압 측정값으로 증발 잠열을 구하였다. Sodium glycinate 분체의 열전도도 측정은 분체를 disk판으로 성형한 후, 고체 열전도도 측정 장치로 측정하였으며 그 값은 $1.0933kcal/m{\cdot}hr{\cdot}^{\circ}C$이었다.
흡착제 Li-X 제올라이트(UOP)에서 $CO_2$, CO, $CH_4$, $H_2$에 대한 단일성분 및 혼합성분의 흡착평형 실험을 정적부피법에 의해 수행하였다. 실험 데이터는 압력범위 0~20 bar와 온도범위 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K에서 실시하였다. 각각 등온식의 파라미터들은 단일성분 실험을 통해 결정했고, 결정한 파라미터로 혼합성분의 흡착 평형을 예측하였으며 실험값과 비교하였다. Li-X 제올라이트에서의 $H_2/CO_2$, $H_2/CO$, $H_2/CH_4$ 혼합성분의 흡착평형 실험 결과는 extended langmuir-freundlich(L-F) 등온식, dual-site langmuir(DSL) 등온식을 이용해 예측하였으며 실험값과 비교하였다. L-F 등온식은 다른 모델들에 비해 $CH_4$와 $H_2$에서 좋은 예측 결과를 보여주었다. 또한 DSL 등온 식은 $CO_2$와 CO에서 좋은 예측 결과를 보여주었다.
다양한 저급연료나 폐기물로부터 가스엔진이나 연료전지의 연료로 사용하기위한 연료가스를 얻기 위한 방법으로 가스화 기술을 적용할 수 있다. 폐기물의 가스화를 통해 발생된 합성가스에는 CO, $H_2$, $CO_2$와 같은 주요성분 이외에 황화합물($H_2S$, COS), 염소화합물(HCl), 고형 물질(분진)등의 오염물질이 포함되어 있으므로, 이용목적에 따라 적절한 정제 기술이 필요하게 된다. 현재 가장 널리 알려진 저온 습식 정제공정은 장치운전이 쉽고 오염물질 제거효율이 높은 장점이 있으나, 합성가스 온도를 상온까지 낮추기 때문에 현열 손실이 발생하는 단점을 가지고 있다. 고온 건식 정제공정에 의해 $300^{\circ}C$ 이상의 고온에서 오염물질의 제거가 가능하다면 에너지 이용효율을 높일 수 있고, 습식공정에 의해 발생되는 폐수처리에 따른 비용 절감효과도 얻을 수 있다. 폐기물 합성가스를 최종 적용처에 이용하기위한 고온 정제 공정의 적용을 위해 흡착제를 이용하여 탈황, 탈염 실험을 실시하였고, 실험결과로부터 장치 설계의 기초인자를 도출하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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