오늘날 경제 성장에 따른 도시고형폐기물(Municipal Solid Waste, MSW)의 발생량 증가로 MSW의 환경적인 처리 및 에너지 회수측면에서 폐기물 가스화에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 폐기물 가스화 공정을 통하여 생산된 합성가스의 활용연구를 위하여 폴리아마이드 복합막을 이용한 일산화탄소 및 수소 혼합가스의 분리특성 연구를 수행하였다. 폐기물 합성가스의 분리특성 실험을 위하여 순수 일산화탄소와 수소를 혼합한 모사가스를 활용하였으며, 주입 기체의 유량과 스테이지 컷(stage cut)의 변화에 따른 분리특성에 있어서 온도의 영향을 고찰하였다. 각 실험조건에서 일산화탄소와 수소의 투과도를 평가하였으며, 이때 퍼미에이트(permeate)에서의 수소에 대한 선택도를 평가하였다. 또한 본 연구에서 일산화탄소와 수소의 기체 분리막에 대한 투과 활성화 에너지를 얻기 위하여 Arrhenius 도시를 이용한 분석연구를 함께 수행하였다.
넓은 입도분포를 가지는 헤마타이트 철광석을 사용하여 $H_2$ 및 $H_2$-CO 혼합가스 분위기에서 환원 및 탄회특성에 대하여 고찰하였다. 환원에 의한 활성화에너지 값은 약 20kJ/mol 였다. 환원 및 탄화단계에서 무게변화는 환원단계에서는 약 28% 감소하였고, 탄화단계에서는 약 5%증가하였다. 이는 이론 계산식에 의한 값과 거의 일치하였다. 온도, 입도 및 가스비($_H2$/CO=1~5 범위)에 따른 탄화속도는 온도가 낮을수록 입자가 작을수록 그리고 가스비가 작을수록 탄화속도가 증가하였다. 또한 $H_2$의 가스비($H_2$/CO=1)가 낮을 때는 유리카본(C, free carbon)이 발생하였다. 수소가스를 혼합하였을 경우가 탄화속도는 증가하였으나, 수소분율에 비례하여 증가하지는 않았다. 혼합가스 중 수소분율($X_{H2}$ )이 0.5일 때 ($H_2$/CO=1) 탄화속도가 최대였다. 이때 수소가 탄화철 생성과정에 있어서 촉매역할을 한 것으로 추정된다.
저분자량의 가스와 물이 물리적 결합으로 이루어진 가스 하이드레이트는 상대적으로 많은 양의 가스가 포집될 수 있다는 특성을 이용하여 다양한 분야에서 활발한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 매립지에서 발생되는 매립가스를 하이드레이트의 원리를 이용하여 효율적으로 저장 및 수송하기위한 공정에 적용하기위해 필요한 매립지 가스 하이드레이트의 상평형에 대한 특성을 분석하고자한다. 일반적으로 매립지 가스에는 메탄이 약 50%, 이산화탄소가 약 35%, 질소가 약 6% 포함되어 있으며 그 밖에 산소, 수분, 암모니아 황화수소 메르캅탄 등 할로겐 계통을 포함한 탄화수소계화합물 수십여종이 포함되어 있다. 이러한 매립지가스를 하이드레이트화 하기위해서는 매립지가스에 포함된 다양한 성분들이 하이드레이트 형성에 미치는 영향을 알아볼 필요가 있다. 특히 황화수소의 경우 독성이 있으며, 실제 플랜트에서 장비의 부식등 악영향을 미치므로 이와 관련한 기초 연구가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 메탄, 이산화탄소, 황화수소가 각각 49.9%, 50.05%, 500ppm의 조성으로 이루어진 혼합가스를 이용하여 하이드레이트 생성 및 해리 시 거동을 측정하고 그 상평형 영역을 기존데이터와 비교분석 하였다. 25bar, 36bar에서 측정한 상평형 데이터는 한국해양대학교 에서 측정한 결과와 마찬가지로 실제 상평형 영역이 CSMHYD 프로그램으로 예측한 것보다 하이드레이트의 안정영역이 약 2bar 정도 높게 형성되는 것을 확인하였으며, $CH_4+CO_2+H_2S$ 혼합가스 하이드레이트의 생성 시 mol consumption은 $CH_4+CO_2$ 혼합가스 하이드레이트와 유사하게 나타났다. 이 결과로 유추하건대, 황화수소의 첨가는 하이드레이트의 형성 압력을 높이지만, 하이드레이트 형성률에는 크게 영향을 미치지 않는다고 할 수 있다.
본 연구에서는 $H_2+CO_2$(40%) 혼합기체로부터 이산화탄소를 효과적으로 분리/회수 하기 위하여 가스 하이드레이트 형성법을 제안하였다. 하이드레이트의 형성 조건을 보다 완화시켜 주기 위하여 열역학적 촉진제로서 TBAB (Tetra-n-butyl Ammonium Bromide, $(C_4H_9)_4NBr$))와 THF(Tetrahydrofuran)를 각각 첨가하여 열역학적 촉진 현상을 살펴보았다. 다양한 농도의 TBAB(10, 40, 60 wt%)와 THF(1, 5.56, 10 mol%)에 대하여 3상(H - Lw - V) 평형을 측정하였다. 그 결과 40 wt%의 TBAB와 5.56 mol%의 THF의 농도에서 가장 큰 촉진효과를 보였으며 그 이상의 농도에서는 오히려 촉진효과가 줄어드는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 혼합가스 하이드레이트 형성시 양론비 이상의 TBAB와 THF가 첨가될 경우 반응에 참여하지 못한 TBAB와 THF가 가스 하이드레이트 형성을 방해하기 때문이다. 열역학적 촉진제로서 실제공정에 적용할 경우 40 wt%의 TBAB와 5.56 mol%의 THF를 사용하는 것이 가장 효과적일 것으로 사료된다. 본 실험에서 얻어진 결과는 가스 하이드레이트 형성법을 이용한 합성가스 분리 공정 개발에 중요한 기초 자료가 될 것이다.
팔라듐이 코팅된 $V_{53}Ti_{26}Ni_{21}$ 합금 분리막을 통해 수소 투과시 혼합가스의 영향에 대해 알아보았다. 순수 수소, 수소, 이산화탄소 및 일산화탄소의 혼합가스를 공급가스로 주입할 때, $450^{\circ}C$, 1-3 bar의 압력에서 팔라듐이 코팅된 $V_{53}Ti_{26}Ni_{21}$ 합금 분리막의 수소 투과 실험을 수행하였다. 수소만을 공급한 투과 실험에서 팔라듐 코팅된 $V_{53}Ti_{26}Ni_{21}$ 합금 분리막(두께: 0.5 mm)의 수소 투과량은 3 bar, $450^{\circ}C$ 조건에서 $5.36mL/min/cm^2$였다. 또한 수소/이산화탄소, 수소/일산화탄소 및 수소/이산화탄소/일산화탄소를 공급한 투과실험에서 $V_{53}Ti_{26}Ni_{21}$ 합금 분리막의 수소 투과량은 각각 4.46, 5.20, $3.91mL/min/cm^2$였다. 따라서, 수소/이산화탄소, 수소/일산화탄소 및 수소/이산화탄소/일산화탄소 혼합가스를 각각 공급할 때 투과량은 온도와 압력에 상관없이 수소 분압 감소만큼 감소하였고 모든 경우 Sievert 법칙을 잘 만족시켰다. 투과 후 분리막의 XRD 결과로부터 $V_{53}Ti_{26}Ni_{21}$ 합금 분리막은 여러 혼합가스에 대해 안정성과 내구성이 우수하다는 것을 알 수 있었다.
연료전지 발전방식중 용융탄산염형 연료전지 발전방식은 동작온도가 $650^{\circ}C$의 고온에서 동작되기 때문에 발전효율이 높고 석탄가스를 연료로 사용할 수 있으며 또한 배기가스를 이용하여 복합발전시스템으로 구성할 수 있는 등 전력사업에 적용가능성이 가장 큰 새로운 발전방식이다. 이와 같은 이유로 전력연구원에서 개발하고 있는 2kW급 용융탄산염형 스택은 전극유효면적이 1,000$ extrm{cm}^2$인 단위전지를 20단 적층한 Co Flow형 MCFC스택으로, 연료로, 연료극에 H2, CO2, H2O 혼합가스를 그리고 산소극에는 공기, CO2 혼합가스를 이용하여 150A 정부하 상태에서 초기성능이 전압 14.28V, 출력 2.142W의 발전 운전시험에 성공하였고 이때 스택의 단위전지 평균전압은 0.714V를 나타내었다.
Research on usage of syngas produced by waste gasification is on going all around the world. Syngas which consists of $H_2$, CO, $CO_2$, $N_2$, has different combustion characteristics from current city gas; due to distinct flame propagation speed of the fuel, syngas has different spark timing and air fuel ratio at maximum generating efficiency. This is why finding both the optimum point of spark timing and air fuel ratio is so important in order to improve thermo efficiency and secure stable running of gas generated by relatively low heating value syngas. Moreover, since emission of $NO_x$ is strictly regulated, it is important to operate lean burn condition that reduces NOx emission.
혼합가스에서 $CO_2$를 선택적으로 분리할 수 있는 poly (etherimide) (PEI)-poly (dimethylsioxane) (PDMS) 재질의 복합막 및 모듈을 제조하여 $CO_2/H_2$ 분리특성을 확인하였다. 제조된 중공사 복합막 모듈은 모듈의 단수에 따라 $25^{\circ}C$, 일정 압력에서 stage-cut별로 분리된 가스의 유량, 농도, $H_2$ 회수율, $CO_2$ 제거율 등의 성능을 측정하였으며, $H_2$ 회수율을 높이기 위해 1단 시험에서 2단 직렬시험과 3단 직렬 + 병렬 시험으로 단수를 증가시켜 시험하였다. 각각의 운전조건에 대한 결과들을 확인한 결과 3단 운전조건에서 stage-cut을 0.32로 하였을 때 Product가스의 $H_2$ 농도는 97%이었으며 그때의 $H_2$ 회수율은 85%이었다. 또한, $CO_2$ 제거율은 약 90%의 결과를 얻을 수 있었으며 재순환 가스의 농도는 공급 가스와 유사하게 얻을 수 있었다.
The WSGG-based narrow band model was employed to solve the radiative transfer equations along isothermal and non-isothermal paths through $CO_2-H_2O-N_2$ gas mixtures at 1 atm. When the WSGGM is applied for arbitrary gas mixtures by considering the multiplication property of transmissivity in overlapping bands, the number of gray gases is significantly increased. To reduce the computation time, three different regrouping methods for the gray gases are tested in obtaining the mean absorption coefficient for each gray gas group. Among them, the regrouping method by minimizing the regrouping error shows the best results. For the isothermal media, 10 gray gases show fairly good agreement with the results by statistical narrow band(SNB) model which are regarded as reference solutions. For non-isothermal media, 20 gray gases show good agreement with reference solutions.
팔라듐이 코팅된 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막을 통해 sweep 가스를 사용하지 않고 수소 투과 시 혼합가스의 영향에 대해 알아보았다. 분리막은 $400^{\circ}C$에서 sweep 가스를 사용하지 않고 순수 수소, 수소/이산화탄소, 수소/일산화탄소의 혼합가스를 1.5~8.0 bar의 압력으로 실험하였다. Sweep 가스를 사용하지 않고 수소만을 공급한 투과 실험에서 팔라듐 코팅된 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막(두께 : 0.5 mm)의 수소 투과량은 $40.7mL/min/cm^2$였다. 또한 수소/이산화탄소를 공급한 투과실험에서 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막의 수소 투과량은 $21.4mL/min/cm^2$였다. 수소/이산화탄소 및 수소/일산화탄소 혼합가스를 각각 공급할 때 투과량은 압력에 상관없이 수소 분압 감소 만큼 감소하였고 모든 경우 Sievert 법칙을 잘 만족시켰다. 투과 후 분리막의 XRD, SEM/EDX 결과로부터 $V_{99.8}B_{0.2}$ 합금 분리막은 여러 혼합가스에 대해 안정성과 내구성이 우수하다는 것을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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