Isotope ratio analysis of nuclear materials in individual particles is of great importance for nuclear safeguards. Although secondary ion mass spectrometry (SIMS) and thermal ionization mass spectrometry (TIMS) are utilized for the analysis of individual uranium particles, few studies were conducted for the analysis of individual uranium-plutonium mixed oxide particles. In this study, we applied SIMS and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) to the isotope ratio analysis of individual U-Pu mixed oxide particles. In the analysis of individual U-Pu particles prepared from mixed solution of uranium and plutonium standard reference materials, accurate $^{235}U/^{238}U$, $^{240}Pu/^{239}Pu$ and $^{242}Pu/^{239}Pu$ isotope ratios were obtained with both methods. However, accurate analysis of $^{241}Pu/^{239}Pu$ isotope ratio was impossible, due to the interference of the $^{241}Am$ peak to the $^{241}Pu$ peak. In addition, it was indicated that the interference of the $^{238}UH$ peak to the $^{239}Pu$ peak has a possibility to prevent accurate analysis of plutonium isotope ratios. These problems would be avoided by a combination of ICP-MS and chemical separation of uranium, plutonium and americium in individual U-Pu particles.
Isotopic analyses of plutonium and low-enriched uranium mixtures with particle sizes of $0.6-3.3{\mu}m$ were performed using thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method to verify its effectiveness for the accurate analysis of minor isotopes without sample pretreatment. The mixed particles used in this study were prepared from a mixed solution of plutonium (SRM 947) and uranium (U010, $^{235}U$ 1% enriched) reference materials. The isotope ratios for plutonium in the individual mixed particles, including $^{238}Pu/^{239}Pu$, $^{241}Pu/^{239}Pu$ as well as $^{240}Pu/^{239}Pu$, and $^{242}Pu/^{239}Pu$, were in good agreement with the certified values despite the isobaric interference of $^{238}U$ and $^{241}Am$. The isotope ratios for uranium in the mixed particles also agreed well with the certified values within the range of error. However, the isotope ratios for minor isotopes, such as $^{234}U$ and $^{236}U$, in the particles with diameters of less than approximately $1.8{\mu}m$ could not be measured because numbers of $^{234}U$ and $^{236}U$ atoms in analyzed particles are too low. These results indicate that thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method is applicable for the analysis of trace amounts of plutonium isotopes, including $^{238}Pu$ and $^{241}Pu$, despite the presence of the respective isobars $^{238}U$ and $^{241}Am$ in the microsamples.
Kim, Cheol-Su;Lee, Sang-Kuk;Lee, Dong-Myung;Choi, Seok-Won
Journal of Radiation Protection and Research
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제44권3호
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pp.118-126
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2019
Background: Government conducts environmental radioactivity surveillance for verification purpose around nuclear facilities based on the Nuclear Safety Law and issues a surveillance report every year. This study aims to evaluate the short and the long-term fluctuation of radionuclides detected above MDC and their origins using concentration ratios between these radionuclides. Materials and Methods: Sample media for verification surveillance are air, rainwater, groundwater, soil, and milk for terrestrial samples, and seawater, marine sediment, fish, and seaweed for marine samples. Gamma-emitting radionuclides including $^{137}Cs$, $^{90}Sr$, Pu, $^3H$, and $^{14}C$ are evaluated in these samples. Results and Discussion: According to the result of the environmental radioactivity verification surveillance in the vicinity of nuclear power facilities in 2017, the anthropogenic radionuclides were not detected in most of the environmental samples except for the detection of a trace level of $^{137}Cs$, $^{90}Sr$, Pu, and $^{131}I$ in some samples. Radioactivity concentration ratios between the anthropogenic radionuclides ($^{137}Cs/^{90}Sr$, $^{137}Cs/^{239+240}Pu$, $^{90}Sr/^{239+240}Pu$) were similar to those reported in the environmental samples, which were affected by the global fallout of the past nuclear weapon test, and Pu atomic ratios ($^{240}Pu/^{239}Pu$) in the terrestrial sample and marine sample showed significant differences due to the different input pathway and the Pu source. Radioactive iodine ($^{131}I$) was detected at the range of < $5.6-190mBq{\cdot}kg-fresh^{-1}$ in the gulfweed and sea trumpet collected from the area of Kori and Wolsong intake and discharge. A high level of $^3H$ was observed in the air (Sangbong: $0.688{\pm}0.841Bq{\cdot}m^{-3}$) and the precipitation (Meteorology Post: $199{\pm}126Bq{\cdot}L^{-1}$) samples of the Wolsong nuclear power plant (NPP). $^3H$ concentration in the precipitation and pine needle samples showed typical variation pattern with the distance and the wind direction from the stack due to the gaseous release of $^3H$ in Wolsong NPP. Conclusion: Except for the detection of a trace level of $^{137}Cs$, $^{90}Sr$, Pu, and $^{131}I$ in some samples, anthropogenic radionuclides were below MDC in most of the environmental samples. Overall, no unusual radionuclides and abnormal concentration were detected in the 2017's surveillance result for verification. This research will be available in the assessment of environment around nuclear facilities in the event of radioactive material release.
An optimized method for determining beta-emitting $^{241}$ Pu in the presence of alpha-emitting nuclides was developed using a liquid scintillation counting system. PSA-level was setting using pulse-shape discrimination. The $^{241}$ Pu counting channel was adjusted for maximum value of FM using the $^{241}$ Pu standard source. The volume of scintillant was determined for the maximum value of counting efficiency. The optimized method of $^{241}$ Pu has been applied to environmental samples to measure concentration of $^{241}$ Pu in soils and mosses. Also it has been identified the origin of Pu deposited in Korea from the activity ratio $^{241}$ Pu / $^{239,240}$Pu.
인공방사성 물질이 해양으로 유입되는 경로는 대기권 핵실험에 의한 낙진, 원자력 관계시설에서 액체 방사성물질의 유출, 방사성패기물의 해양 투기 등이 있다. 현재 해양에서 검출되고 있는 인공방사성 핵종은 대부분이 과거의 핵폭발실험에 의해 해양으로 유입된 방사능 물질이 해양내에서 이동되어 검출되는 것으로 볼 수 있다. 이들 핵종 중에서 반감기가 긴 핵종($^{137}$Cs, $^{90}$ Sr, $^{238}$ Pu, $^{239+240}$ Pu)은 방사능 오염의 좋은 지표 일 뿐만 아니라 연안퇴적물의 거동과 분포를 이해하는데 유용하다. (중략)
2011년 동일본대지진에 의해 발생한 후쿠시마 원자력 발전소 사고와 최근 국내 지진 발생 빈도의 증가는 원자력 발전소의 지진 안전성에 대한 불안감을 야기하였다. 더불어 최근(2021년) 일본 동경전력은 후쿠시마 원전 오염수의 태평양 방류를 결정하였으며, 이로 인해 국내외 수산물을 통한 방사능 오염 가능성이 높아지면서 국민들의 우려가 급증하고 있다. 후쿠시마 원전사고 이후 해양으로의 인공방사능 유입에 관한 연구는 국제적으로 많이 이루어졌으나, 한국인의 주요 식재료인 동아시아 연근해의 수산물에서 인공방사능의 분포 현황 및 축적에 대한 연구는 상대적으로 부족한 실정이다. 따라서 이 논문에서는 후쿠시마 원전사고 이후, 국내산 수산물에서의 원전 기원 인공방사능(예, 137Cs, 239+240Pu, 90Sr 등)의 분포 특성과 관련한 최근 연구 사례들을 소개하고자 한다. 또한, 후쿠시마 원전오염수의 방류와 더불어 2030년까지 계획된 중국의 신규 원전 시설로 인한 향후 한반도 주변해역의 방사능 유출 영향에 대한 대비 및 사전 연구가 필요한 시점이기에 향후 연구 방향들을 제안하고자 한다.
옛소련 및 러시아의 방사성폐기물 동해투기와 관련하여 당사국인 한국$\cdot$러시아$\cdot$일본 등 3국은 공동조사단을 구성하여, 지난해 3월 18일$\~$4월 16일까지 30일 동안 방사성폐기물 투기해역의 7개 정점에 대한 방사능오염도를 조사했다. 조사결과 투기해역의 해수$\cdot$해저퇴적물$\cdot$해양생물 중의 $^{137}Cs, ^{90}Sr, ^{239, 240}Pu$ 함량은 방사능낙진 정도의 수준으로 나타나 아직까지는 뚜렷한 방사능오염이 없는 것으로 밝혀졌다. 다음은 그 조사결과의 내용이다.
The contents of transuranic elements ($^{237}Np$, $^{238}Pu$, $^{239}Pu$, $^{240}Pu$, $^{241}Am$, $^{244}Cm$, and $^{242}Cm$) in high-burnup spent fuel samples ($35.6{\sim}53.9\;GWd/MtU$) were determined by alpha spectrometry. Anion exchange chromatography and diethylhexyl phosphoric acid extraction chromatography were applied for the separation of these elements from the uranium matrix. The measured values of the nuclides were compared with ORIGEN-2 calculations. For plutonium, the measurements were higher than the calculations by about $2.6{\sim}32.7%$ on average according to each isotope, and those for americium and curium were also higher by about $35.9{\sim}63.1%$. However, for $^{237}Np$, the measurements were lower by about 52% on average for the samples.
The effective cross sections (XSs) in the direct whole core calculation code nTRACER are evaluated by the equivalence theory-based resonance-integral-table method using the WIMS-based library as an alternative to the subgroup method. The background XSs, as well as the Dancoff correction factors, were evaluated by the enhanced neutron-current method. A method, with pointwise microscopic XSs on a union-lethargy grid, was used for the generation of resonance-interference factors (RIFs) for mixed resonant absorbers. This method was modified by the intermediate-resonance approximation by replacing the potential XSs for the non-absorbing moderator nuclides with the background XSs and neglecting the resonance-elastic scattering. The resonance-escape probability was implemented to incorporate the energy self-shielding effect in the spectrum. The XSs were improved using the proposed method as compared to the narrow resonance infinite massbased method. The RIFs were improved by 1% in $^{235}U$, 7% in $^{239}Pu$, and >2% in $^{240}Pu$. To account for thermal feedback, a new feature was incorporated with the interpolation of pre-generated RIFs at the multigroup level and the results compared with the conventional resonance-interference model. This method provided adequate results in terms of XSs and k-eff. The results were verified first by the comparison of RIFs with the exact RIFs, and then comparing the XSs with the McCARD calculations for the homogeneous configurations, with burned fuel containing a mixture of resonant nuclides at different burnups and temperatures. The RIFs and XSs for the mixture showed good agreement, which verified the accuracy of the RIF evaluation using the proposed method. The method was then verified by comparing the XSs for the virtual environment for reactor applicationbenchmark pin-cell problem, as well as the heterogeneous pin cell containing burned fuel with McCARD. The method works well for homogeneous, as well as heterogeneous configurations.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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