Fast-Neutron Multiplicity Counter based on Liquid Scintillator Detector can directly measure the fast neutron multiplicity emitted by UO2 rod. HPGe gamma spectrometer; which has superior energy resolution; is routinely used for the gamma energy spectrum measurement. Combing Fast-Neutron Multiplicity Counter and HPGe γ-spectrometer, the n/γ joint measurement system is developed. The fast neutron multiplicity and gamma energy spectrum of UO2 rod assemblies under different conditions are measured by the n/γ joint measurement system. The induced fission rate and the 235U abundance, thereby the 235U mass; can be obtained for UO2 rod assemblies. The 235U mass deviation of the measured value from the reference value is less than 5%. The results show that the n/γ joint measurement system is effective and applicable in the measurement of the 235U mass in samples.
Determinations of the isotopic contents of U$^{235}$ and U$^{238}$ in ten uranium samples containing 0.72-89.70 at % U$^{235}$ were carried out in two ways utilizing high resolution Ge (Li) gamma-ray spectrometer. One method is based upon the fact that the intensity of 185.5 kev gamma-ray vary linearly with U$^{235}$ content for a given geometry. Another method applied for the direct determination of the U$^{235}$ / U$^{238}$ isotopic ratios is the precision gamma-ray spectrometric analysis of reactor irradiated uranium samples after allowing a fixed cooling time for one hour. The results obtained by both methods well agree with the values calculated from the isotopic contents of highly enriched original uranium samples measured by mass spectrometer. The precision obtained was well below 5% for most of the isotopic ratios investigated.
A time-of-flight and energy (TOF-E) detection system for the measurement of 236U accelerator mass spectrometry (AMS) has been developed to improve the 236U/238U sensitivity at Micro Analysis Laboratory, Tandem accelerator (MALT), The University of Tokyo. With observing TOF distribution of 235U, 236U and 238U, this TOF-E detection system has clearly separated 236U from the interference of 235U and 238U when measuring three kinds of uranium standards. In addition, we have developed a novel method combining kernel-based density estimation method and multi-Gaussian fitting method to estimate the 236U/238U sensitivity of the TOF-E detection system. Using this new estimation method, 3.4 × 10-12 of 236U/238U sensitivity and 1.9 ns of time resolution are obtained. 236U/238U sensitivity of TOF-E detection system has improved two orders of magnitude better than that of previous gas ionization chamber. Moreover, unknown species other than uranium isotopes were also observed in the measurement of a surface soil sample, which has demonstrated that TOF-E detection system has a higher sensitivity in particle identification. With its high sensibility in mass determination, this TOF-E detection system could also be used in other heavy isotope AMS.
Kim, Jung-Suk;Chun, Young-Shin;Lee, Chang heon;Kim, Won-Ho;Eom, Tae-Yun
한국원자력학회:학술대회논문집
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한국원자력학회 1998년도 춘계학술발표회논문집(2)
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pp.551-556
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1998
The correlation of isotope composition of Zr with the turnup and some heavy isotopes in PWR uranium dioxide fuel has been investigated. The total and partial ($^{235}$ U) burnup were determined by $^{148Nd}$ and by U and Pu mass spectrometric method, respectively. After separating Zr from the fuel samples, its isotope composition was measured by mass spectrometry. In addition, the quantities of the U and Pu in the spent fuel were determined by isotope di lution mass spectrometric method using $^{233}$ U and $^{242}$ Pu as spikes. The content of some heavy isotopes, $^{235}$ U, $^{239}$ Pu and $^{241}$ Pu, and the Pu Contribution to total turnup were expressed by the correlation with Zr isotope ratios, $^{91}$ Zr/$^{96}$ Zr and $^{93}$ Zr/$^{96}$ Zr The correlations by isotope compositions measured were compared wi th those calculated from ORIGEN2 code.
Park, Jong-Ho;Choi, In-Hee;Park, Su-Jin;Lee, Myung-Ho;Song, Kyu-Seok
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제32권12호
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pp.4327-4331
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2011
A new method in thermal ionization mass spectrometry (TIMS) was developed to correct peak tailing backgrounds in the isotope ratio measurements of uranium in ultra trace levels for higher accuracy. Two different uranium standard reference materials (U005 and U030) were used to construct databases of signal intensities at mass 234 u and mass 236 u, which correspond to the two uranium minor isotopes, and signal intensity of $^{238}U$. Correlations between peak tailing backgrounds and $^{238}U$ were obtained by least-squares regression on calculated backgrounds at mass 234 u and mass 236 u with respect to the signal intensity of $^{238}U$ followed by separation of the peak tails of the two major isotopes of uranium ($^{235}U$ and $^{238}U$), which enables us to obtain a master equation for peak tailing background correction on all kinds of samples. Verification of the correction method was carried out using U010 and IRMM-040a.
Lee, Chi-Gyu;Park, Ranhee;Park, Jinkyu;Lim, Sang Ho
Nuclear Engineering and Technology
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제52권7호
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pp.1532-1536
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2020
For ensuring nuclear safeguards, we report the analytical signal-detection performance of thermal ionization mass spectrometry (TIMS) with continuous heating for the measurement of isotopic ratios in samples containing ultra-trace amounts of uranium. As methods for detecting uranium signals, peak-jumping mode using a single detector and static mode using multiple detectors were examined with U100 (10% 235U-enriched) uranium standard samples in the femtogram-to-picogram range. Uranium isotope ratios, n(235U)/n(238U), were measured down to levels of 1 fg and 3 fg in static and peak-jumping modes, respectively, while n(234U)/n(238U) and n(236U)/n(238U) values were measured down to levels of 100 fg in both modes. In addition, the dependency of the 238U signal intensity on sample quantity exhibited similar tendencies in both modes. The precisions of the isotope ratios obtained in the static mode over all sample ranges used in this study were overall slightly higher than those obtained in peak-jumping mode. These results indicate that isotope ratio measurements by TIMS with continuous heating are almost independent of the detection method, i.e., peak-jumping mode or static mode, which is characteristic of isotope-ratio measurements using the TIMS method with continuous heating. TIMS with continuous heating is advantageous as it exhibits the properties of multiple detectors within a single detector, and is expected to be used in various fields in addition to ensuring nuclear safeguards.
사용후핵연료 내 U 및 동위원소 정량분석을 동위원소 희석 질량분석법 (isotope dilution mass spectrometry, IDMS)으로 수행하였다. 시료는 산화우라늄 사용후핵연료 시료를 $HNO_3$(1+1) 또는 이 용액과 14 M $HNO_3-0.05M$ HF 혼합용액으로 용해한 후 막 거르게 ($1.2{\mu}m$)로 여과하여 준비하였다. 시료 및 스파이크를 첨가한 시료 중의 U은 AG lX8 음이온교환 수지관에서 0.1 M HCl 용액으로 용리하였다. 시료 중의 총 U 량과 성분 동위원소 ($^{234}U$, $^{235}U$, $^{236}U$ 및 $^{238}U$)의 조성은 $^{233}U$을 스파이크로 이용하는 동위원소 희석 질량분석법으로 정량하였다. 제조한 U-233 스파이크 용액은 천연 및 감손 U을 이용한 역동위원소 희석 질량분석법 (reverse isotope dilution mass spectrometry, R-IDMS)으로 표정하였다. 동위원소 희석 질량분석법에 의한 핵연료시료 중의 총 U 량 측정결과를 전위차 적정으로 측정한 결과와 비교하였을 때 0.34% 평균 상대오차 범위에서 일치하였다.
제3차 전력수급기본계획에 근거하여 현재 운영중이거나 계획중인 원자력발전소에서 발생할 사용후핵연료의 양과 특성을 추정하였다. 본 연구에서 고려된 대상 특성은 핵연료집합체에 대한 제원, 핵연료봉 배열, 무게, $^{235}U$ 초기 농축도 및 방출연소도이다. 이들은 파이로공정 시설을 설계하는데 필수적인 것이다. 2077년말까지 가압경수로 사용후핵연료의 예상발생량은 약 23,000 tU이 될 것으로 보인다. $^{235}U$ 초기 농축도 4.5 wt.% 이하를 갖는 사용후핵연료의 비율은 전체 발생량의 약 95%를 차지할 것이며, 16$\times$16 배열을 갖는 핵연료집합체는 74%를 차지할 것 같다. 현재 사용후핵연료의 평균연소도는 45 GWd/tU인데 반해, 2010년대 중 후반 이후 발생할 사용후 핵연료의 평균연소도는 55 GWd/tU이 될 것 같다. 이상의 결과에 따라 파이로공정 시설의 설계를 위한 기준 사용후핵연료를 도출하였다. 예상 사용후핵연료는 21.4 cm $\times$ 21.4 cm의 단면적, 453 cm의 길이, 672 kg의 질량, 4.5 wt.%의 $^{235}U$ 초기 농축도 및 55 GWd/tU의 방출연소도를 갖는 16$\times$16 한국표준형연료가 타당할 것으로 판단된다.
Isotopic analysis using thermal ionization mass spectrometry coupled with scanning electron microscopy (SEM-TIMS) was performed to determine the isotopic ratios of uranium contained in micro-particles in the 6th Nuclear Signatures Interlaboratory Measurement Evaluation Programme (NUSIMEP-6) sample. Elemental analysis by energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) was conducted on uranium-bearing mirco-particles, which were transferred to rhenium filaments for TIMS loading using a micromanipulation system in a SEM. A multi-ion-counter system was utilized to detect the ion signals of the four isotopes of uranium simultaneously. The isotope ratios of uranium corrected by bracketing using a reference material showed excellent agreement with the certified values. The measurement accuracy for $n(^{234}U)/n(^{238}U)$ and (b) $n(^{235}U)/n(^{238}U)$ was 10% and 1%, respectively, which met the requirements for qalification for the NetWork of Analytical Laboratories (NWAL).
The correlation of isotope composition of uranium, plutonium and neodymium with the burnup in M uranium dioxide fuel has been investigated experimentally. The total and fractional($^{235}$ U) burnup were determined by Nd-148 and, U and Pu mass spectrometric method respectively. The isotope compositions of these elements, after their separation from the fuel samples were measured by mass spectrometric. The content of the elements in the irradiated fuel ore determined by isotope dilution mass spectrometric method using $^{233}$ U, $^{242}$ Pu and $^{150}$ Nd as spikes. The content of plutonium in the irradiated fuel was expressed by the correlation with uranium isotopes. The correlations between isotope compositions themselves and the total and fractional burnup ore compared with those calculated from ORIGEN2 code.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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