Abstract
The recovery of rare earth elements (REE) including La, Nd and Ce from spent batteries is important issues to reuse scarce resources. Herein, we present a simple recovery process to obtain lanthanum oxide ($La_2O_3$) from spent Ni-MH batteries, and demonstrate the conversion mechanism from $NaLa(SO_4)_2{\cdot}H_2O$ to $La_2O_3$. This strategy requires the initial preparation of $NaLa(SO_4)_2{\cdot}H_2O$ and subsequent metathesis reaction with $Na_2CO_3$ at $70^{\circ}C$. This metathesis reaction resulted in the crystalline lanthanum carbonate hydrate ($La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$) powder with plate-like morphology. On the basis of TGA result, the $La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$ powder was calcined in air at three different temperatures, that is, $300^{\circ}C$, $500^{\circ}C$, and $1000^{\circ}C$. As the calcination temperature increased, the morphology of powder was changed; prism-like ($NaLa(SO_4)_2{\cdot}H_2O$) ${\rightarrow}$ platelike ($La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$) ${\rightarrow}$ aggregated irregular shape ($La_2O_3$). Futhermore, XRD results indicated that the crystalline $La_2O_3$ could be synthesized after the metathesis reaction with $Na_2CO_3$, followed by heat-treatment at $1000^{\circ}C$, along with a change of crystallographic structures; $NaLa(SO_4)_2{\cdot}H_2O$ ${\rightarrow}$ $La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$ ${\rightarrow}$ $La_2O_3$.
폐니켈수소전지에 함유된 희토류들의 회수는 자원 재활용을 위한 중요한 이슈 중의 하나이다. 본 논문에서는 폐니켈수소전지에 함유된 주요 희토류 성분 중의 하나인 란탄의 회수와 산화물로 전환되는 메커니즘 연구를 위하여, 재활용 공정에서 확보되는 희토류 침전물($NaRE(SO_4)_2{\cdot}H_2O$, RE = La, Nd, Ce)과 같은 단일 조성의 $NaLa(SO_4)_2{\cdot}H_2O$ 분말을 합성하였다. 합성된 분말은 $70^{\circ}C$에서 진행된 탄산나트륨과의 이온치환반응을 통해 판상형의 $La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$ 결정상을 나타냈으며, 비교를 위해 상온에서 진행된 치환 반응을 진행하였다. 이후 산화란탄 합성을 위해 TG 분석 결과를 바탕으로, $La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$ 분말을 $300^{\circ}C$, $500^{\circ}C$ 및 $1000^{\circ}C$에서 후열처리를 진행하였으며, 이에 따른 결정구조의 변화를 분석하였다. FESEM 결과 본 연구에서 합성된 각각의 분말들은 각기둥($NaLa(SO_4)_2{\cdot}H_2O$), 판상($La_2(CO_3)_3{\cdot}xH_2O$) 및 특정 형상 없이 불규칙적으로 응집된 형태($La_2O_3$)를 나타내었다.