Catalytic activities and performance enhancement of Ni catalysts for CO₂ reforming

이산화탄소 개질반응을 위한 니켈 촉매의 활성 및 성능향상

Activity improvement of Ni metal catalysts for carbon dioxide reforming was studied using HY-zeolite as the main supporter. As the reaction temperature increased, $CH_4$ and $CO_2$ conversions increased, and conversions higher than 80% was obtained above $700^{\circ}C$. As the Ni loading increased, the catalyst activity increased, and the highest activity was shown for the Ni loading of 13wt%. The HY-zeolite support showed the highest intial conversions of $CH_4$ and $CO_2$, but it showed faster deactivation than a ${\gamma}-Al_2O_3$ support. Nevertheless, it maintained the $CH_4$conversion higher than 80% after 24 hr reaction. The effect of promoters such as Mg, Mn, K, and Ca was also studied. It was observed that the Mg promotor exhibited the highest catalyst activity and less deactivation compared with Mn, K and Ca. After 24hr reaction, The optimum Mg content was found to be 5wt%.

본 연구에서는 이산화탄소 개질반응에 대한 연구의 일환으로 HY-zeolite를 주요 담체로 하여 니켈촉매의 활성화 개선에 대한 연구를 수행하였다. 메탄과 이산화탄소의 전환율은 반응온도가 증가함에 따라 증가하였고, $700^{\circ}C$ 이상이 되었을 때 80% 이상의 전환율을 얻었고, 니켈의 담지량이 증가함에 따라 촉매의 활성이 증가하였으며, 13wt%에서 가정 높은 활성을 보였다. 담체에 대한 영향으로 HY-zeolite 외에 ${\gamma}-Al_2O_3$와 $SiO_2$에 니켈을 담지시켜 반응활성을 비교한 결과 메탄과 이산화탄소의 초기 전환율은 HY-zeolite에 담지된 니켈 촉매를 사용했을 때가 가장 높았으나, 시간이 지남에 따라 ${\gamma}-Al_2O_3$에 담지된 니켈 촉매보다 비활성화가 빨랐지만 24시간 반응 후에도 메탄의 전환율이 80% 이상을 나타내었다. 그리고 13wt%Ni/HY-zeolite 촉매의 성능 향상을 위하여 Mg, Mn, K, Ca을 조촉매로 첨가하여 반응활성을 조사한 결과 Mg을 첨가한 촉매가 높은 활성과 안정성을 나타내었고, Mg의 최적 첨가량이 5wt%임을 확인하였다.