표면개질 천연제올라이트를 이용한 은이온 교환 및 고온공정에서 메틸요오드 흡착특성

Characteristics of Silver Ion-Exchange and Methyl Iodide Adsorption at High Temperature Condition by Surface-Modified Natural Zeolite

원자력시설의 고온공정에서 발생되는 방사성요오드를 제거하기 위하여 은이온 교환 합성제을 라이트를 사용하고 있는데, 담체로 사용되는 고가의 합성제올라이트 대신에 천연제올라이트를 이용하기 위한 기초연구를 수행하였다. 천연제올라이트를 NaCl 및 $NaNO_3$용액으로 전처리한 후 표면개질에 따른 표면 및 물리적 특성을 XRD, SEM-EDAX 및 BET 분석을 통하여 분석하였다. 아울러 표면개질된 천연제올라이트의 은이온 교환 특성을 $150^{\circ}C$에서 메틸요오드 흡착성능과 연관시켜 분석하였으며, 1 N $NaNO_3$ 용액으로 표면개질한 후 1.2N $AgNO_3$로 은이온교환한 경우가 가장 적합한 것으로 나타났다. 표면개질 은이온교환 천연제올라이트(Ag-SMNZ)를 이용하여 온도범위 $100{\sim}300^{\circ}C$에서 등온흡착실험을 수행한 결과, 13X의 흡착성능과 거의 비슷한 결과를 보여주었고, 은이온교환 합성제올라이트(AgX)의 최대 흡착성능과 비교하여 약 50%에 근접한 것으로 나타났다. 또한 $150^{\circ}C$와 $200^{\circ}C$에서 약간 높은 흡착성능을 가지며 탈착후 잔존량을 통해 이 온도영역에서 강한 화학흡착이 일어남을 추측할 수 있었다.

The removal of radioactive organic iodide generated from high temperature process in nuclear facility was generally performed by silver ion-exchanged synthetic zeolite (AgX). The purpose of this study is to obtain fundamental data for the substitution of natural zeolite(NZ) in stead of synthetic zeolite as supporter for the removal of methyl iodide in high temperature conditions. Therefore, NZ was modified with NaCl, $NaNO_3$ solution, and the analysis of the physical or surface characteristics through XRD, SEM-EDAX, and BET analysis was performed. In order to obtain the optimal surface-modification condition of NZ, adsorption capacities at $150^{\circ}C$ on surface-modified silver ion-exchanged NZ prepared with the variation of solution concentration were evaluated. The optimal condition of surface modification is that concentration of $NaNO_3$ and $AgNO_3$ are 1N and 1.2N, respectively(namely Ag-SMNZ). The adsorption isotherm of methyl iodide on Ag-SMNZ in a range of $100^{\circ}C$ to $300^{\circ}C$ was obtained, which is similar to that of 13X, and the maximum adsorption amount of Ag-SMNZ reached approximately 50% that of AgX. It would be evaluated that the adsorption capacity at $150{\sim}200^{\circ}C$ is relatively higher than other temperature, and the chemisorption between silver and iodide is attributed to a strong binding even after desorption test.