Ruthenium Complex Catalyzed Reaction of Diols or Triol with Amines

루테늄 착물 촉매를 이용한 디올 및 트리올과 아민과의 반응

  • Sang Chul Shim (Department of Industrial Chemistry, Kyungpook National University) ;
  • Young Zoo Youn (Department of Industrial Chemistry, Kyungpook National University) ;
  • Jae Wook Lee (Department of Industrial Chemistry, Kyungpook National University) ;
  • Dong Yeob Lee (Department of Industrial Chemistry, Kyungpook National University) ;
  • Jae Goo Shim (Department of Industrial Chemistry, Kyungpook National University) ;
  • Ju Hee Kim (Department of Industrial Chemistry, Kyungpook National University) ;
  • Keun Tae Huh (Department of Materials Science and Engineering, Kyungsung University)
  • 심상철 (경북대학교 공과대학 공업화학과) ;
  • 윤영주 (경북대학교 공과대학 공업화학과) ;
  • 이재욱 (경북대학교 공과대학 공업화학과) ;
  • 이동엽 (경북대학교 공과대학 공업화학과) ;
  • 심재구 (경북대학교 공과대학 공업화학과) ;
  • 김주희 (경북대학교 공과대학 공업화학과) ;
  • 허근태 (경성대학교 공과대학 재료공학과)
  • Published : 1993.11.20

Abstract

${\alpha},{\omega}$-Diols such as 1,6-hexanediol and 1,7-heptanediol react with secondary amines in the presence of catalytic amount of ruthenium complex at 180$^{\circ}$C for 24 hrs to give the corresponding diamino compounds in good yields. The yield of diamino compound was affected by the molar ratio of ${\alpha},{\omega}$-diol to secondary amine. The reaction was also affected by the nature of the phosphorus ligands employed. On the other hand, aromatic primary amines react with 1,2,6-hexanetriol in the presence of RuCl_3{\cdot}H_2O-3PPh_3$ at 180$^{\circ}$C for 3 hours under argon atmosphere to give selectively 1-substituted aryl-3-hydroxyperhydroazepines in good yields. Selective synthesis of these products show that two primary hydroxy groups (1,6-positions) oxidize predominantly than secondary hydroxy group (2-position) by ruthenium-phosphorus complex. The yields were decreased according to the order of para-, meta- and ortho-substituent.

1,6-헥산디올과 1,7-헵탄디올과 같은 ${\alpha},{\omega}$-디올은 180$^{\circ}$C, 24시간, 촉매량의 루테늄 착물존재하에서 이차아민과 반응하여 좋은 수득율로 대응하는 생성물인 디아미노화합물이 얻어졌다. 디아미노화합물의 수득률은 ${\alpha},{\omega}$-디올과 이차아민의 몰비에 의해 영향을 받았으며, 또한 반응은 채택한 포스핀 배위자의 성질에의해 영향을 받았다. 한편으로 디옥산 용매내에서 루테늄-포스핀 촉매와 방향족 일차아민 및 1,2,6-헥산트리올을 180$^{\circ}$C, 3시간 반응시키면 선택적으로 1-치환-2-히드록시 과수소아제핀이 좋은 수득율로 주어졌다. 이 생성물의 선택적 합성은 두 개의 일차히드록시기가 보다 우선적으로 산화함을 보여주고 있다. 수득율은 방향족 아민의 파라-, 메타- 및 오르토 치환기의 순서에 따라 감소하였다.

Keywords

References

  1. Tetrahedron Lett. v.25 S. H. Jung;H. Kohn
  2. Chelating agents and Metal Chelates F. P. Dwyer(ed.);D. P. Mellor(ed.)
  3. The Alkaloids (Chemistry and Pharmacology) v.22 A. Brossi(ed.)
  4. Bull. Korean Chem. Soc. v.11 K. T. Huh;S. C. Shim;C. H. Doh
  5. Bull. Chem. Soc. Jpn. v.60 Y. Tsuji;Y. Yokoyama;K. T. Huh;Y. Watanabe
  6. J. Org. Chem. v.50 Y. Tsuji;K. T. Huh;Y. Ohsugi;Y. Watanabe
  7. J. Mol. Cat. v.62 S. C. Shim;C. H. Doh;B. W. Woo;H. S. Kim;K. T. Huh
  8. Bull. Korean Chem. Soc. v.12 S. C. Shim;C. H. Doh;D. Y. Lee;Y. Z. Youn
  9. J. Org. Chem. v.52 Y. Tsuji;K. T. Huh;Y. Watanabe
  10. J. Chem. Soc., Chem. Commun. Y. Sasson;J. Blum
  11. J. Organomet. Chem. v.212 M. F. Lappert;J. Miles