Crystal Structures of Dehydrated $Ag^+\;and\;Zn^{2+}$ Exchanged Zeolite A, $(Ag_{2.8}Zn_{4.6}-A)$ and of Its Ethylene Sorption Complex

은 이온과 아연 이온으로 치환한 제올라이트 A $(Ag_{2.8}Zn_{4.6}-A)$의 탈수한 결정구조와 이것에 에틸렌을 흡착시킨 결정구조

  • Mi Suk Jeong (Department of Chemistry, Pusan National University) ;
  • Jong Yul Park (Department of Chemistry, Pusan National University) ;
  • Un Sik Kim (Department of Chemistry, Pusan National University) ;
  • Yang Kim (Department of Chemistry, Pusan National University)
  • 정미숙 (부산대학교 자연과학대학 화학과) ;
  • 박종렬 (부산대학교 자연과학대학 화학과) ;
  • 김은식 (부산대학교 자연과학대학 화학과) ;
  • 김양 (부산대학교 자연과학대학 화학과)
  • Published : 1991.06.20

Abstract

Two crystal structures of dehydrated $Ag_{2.8}ZN_{4.6}-A$ and of its ethylene sorption complex have been determined by single-crystal X-ray diffraction techniques. The structures were solved and refined in the cubic space group Pm3m at 23(1)$^{\circ}$C. Dehydration of two crystals studied were achieved at 400$^{\circ}$C and $2{\times}10^{-6}$ Torr for 2 days and one crystal was treated with 250 Torr of ethylene at 25(1)$^{\circ}$C. The structures of dehydrated $Ag_{2.8}ZN_{4.6}-A$ (a = 12.137(2) ${\AA}$ and of its ethylene sorption complex (a = 12.106(2)${\AA}$) were refined to final error indices, R(weighted) = 0.044 with 237 reflections and R(weighted) = 0.050 with 301 reflections, respectively, for which I > 3${sigma}$(I). 2.8 $Ag^+$ ions are recessed 0.922(2) ${\AA}$ from (111) plane of three 6-ring oxygens into the large cavity where each forms a lateral ${\pi}$ complex with an ethylene molecule. These $Ag^+$ ions are in 2.240(5)${\AA}$ from three framework oxide ions and 2.290(5) ${\AA}$ from each carbon atom of an ethylene molecule. The $Zn^{2+}$ ions occupy two different threefold axis positions of the unit cell. 2.8 $Zn^{2+}$ ions are recessed 0.408(2) ${\AA}$ from (111) plane of the 6-ring oxygens and each $Zn^{2+}$ ion forms a $\pi$ complex with an $C_2H_4$ molecule. The distances between $Zn^{2+}$ ions and carbon atom of ethylene molecule, Zn(2)-C = 2.78(4) ${\AA}$ are long. This indicates that this bond is relatively weak.

탈수한 $(Ag_{2.8}Zn_{4.6}-A)$의 구조와 이 결정에 에틸렌 기체가 흡착된 구조를 X-선 단결정 회절법으로 입방공간군인 Pm3m을 사용하여 구조를 해석하고 정밀화시켰다. $Ag^+$ 이온 및 $Zn^{2+}$ 이온으로 이온교환시킨 두 개의 결정을 400$^{\circ}$C, $2.0{\times}10^{-6}$Torr의 진공하에서 2일간 탈수시킨 후, 그 중 하나의 결정에는 25(1)$^{\circ}$C에서 250 Torr의 에틸렌 기체를 1시간 동안 처리하였다. 탈수한 $Ag_{2.8}ZN_{4.6}-A$ (a = 12.137(2) ${\AA}$)의 결정구조는 I > 3${\sigma}$(I)인 237개의 회절점을 사용하여 $R_w$ 값이 0.044까지 정밀화시켰고, 에틸렌을 흡착시킨 $Ag_{2.8}ZN_{4.6}-A{\cdot}5.6C_2H_4$(a = 12.137(2) ${\AA}$)의 결정구조에서는 301개의 회절점을 사용하여 $R_w$값이 0.050까지 정밀화시켰다. 2.8개의 $Ag^+$ 이온은 에틸렌 분자와 ${\pi}$착물을 형성하며, 6-링 평면에서 큰 동공쪽으로 0.922(2) ${\AA}$이동한 위치에 골조의 산소와 2.240(5)${\AA}$에서 결합하고 있었고, 에틸렌 분자의 탄소원자와 2.290(5)${\AA}$에서 결합하고 있었다. $Zn^{2+}$ 이온은 단위세포단 두 개의 서로 다른 3회 회전축상에 위치하고 있으며, 이 중 2.8개의 $Zn^{2+}$ 이온은 에틸렌 분자와 ${\pi}$착물을 형성하며, (111) 평면에서 큰 동공쪽으로 0.408(2)${\AA}$이동한 위치에 골조의 산소와 결합하고 있었다. $Zn^{2+}$ 이온과 에틸렌 분자의 탄소원자간 결합거리는 2.78(4)${\AA}$이며, 이는 비교적 약한 결합임을 나타낸다.

Keywords

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